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저온 엑솔루션 현상을 통한 나노촉매-금속산화물 기반 황화수소 가스 센서 개발
삼성미래기술육성사업이 지원하고 우리 대학이 POSTECH, GIST 등 국내 과학기술특성화대학 공동 연구진과 협업해 온 *엑솔루션 연구가 결실을 맺었다.
☞ 엑솔루션(Ex-solution): 금속 및 금속산화물 고용체를 가열해 성분을 분리하고, 이를 통해 실시간으로 금속 나노 입자 촉매를 금속산화물 표면에 균일하면서도 강하게 결착시키는 기법이다. 특별한 공정 과정 없이 열처리만을 활용하기에 친환경적인 미래 기술로 주목받고 있다.
우리 대학 신소재공학과 김일두 교수·정우철 교수 연구팀이 POSTECH 한정우 교수팀과 GIST 김봉중 교수팀과의 공동연구를 통해 단 한 번의 열처리로 금속산화물 감지 소재 표면에 나노촉매를 자발적으로 형성시켜 황화수소 기체만 선택적으로 감지하는 고 안정성 센서를 개발했다고 24일 밝혔다.
나노입자 촉매를 금속산화물에 형성하기 위한 기존 방식들은 진공을 요구하거나 여러 단계의 공정이 필요하기 때문에 시간과 비용이 많이 들뿐더러 촉매가 쉽게 손실되고 열에 불안정하다는 문제가 발생한다.
공동 연구진은 문제해결을 위해 낮은 공정 온도에서도 열적 안정성을 유지하면서 나노입자 촉매들을 금속산화물 지지체에 균일하게 결착시키기 위해 금속산화물의 실시간 상변화를 활용한 저온 엑솔루션 기술을 새롭게 개발했다. 이 기술은 열처리만으로 금속이 도핑된 금속산화물에다양한 상변화를 일으켜, 손쉽게 나노입자 촉매들을 금속산화물 표면에 형성시키는 새로운 기술이다.
공동 연구진은 저온 엑솔루션 기술을 기반으로 합성된 재료를 활용해 악취의 근원이 되는 황화수소 기체만 선택적으로 감지할 수 있으면서 기존 가스 센서보다 훨씬 안정성이 향상된 가스 센서를 개발하는 데 성공했다.
연구팀이 개발한 저온 엑솔루션 기술은 우리 생활에서 쉽게 접할 수 있는 구취 진단기에 응용이 가능할 뿐만 아니라 산화 촉매, *개질 반응 등 다양한 나노입자 촉매가 활용되는 물리화학 촉매 개발에 쉽게 활용할 수 있다.
☞ 개질(Reforming): 열이나 촉매의 작용으로 탄화수소의 구조를 변화시켜 가술린의 품질을 높이는 조작을 말한다.
이번 연구를 주도한 김일두 교수는 "새로 개발한 저온 엑솔루션 공정은 고성능·고 안정성 나노촉매 합성을 위한 핵심적 기술로 자리를 잡을 것ˮ이라면서 "연구에서 발견한 구동력과 응용 방법을 활용하면, 다양한 분야에 폭넓게 활용될 것으로 기대된다ˮ 고 말했다.
이번 연구는 KAIST 김일두·정우철 교수와 POSTECH 한정우 교수, GIST 김봉중 교수 외에 KAIST 신소재공학과 장지수 박사와 김준규 박사과정 학생이 제1 저자로 참여했다. 연구 결과는 재료 분야의 권위 학술지인 '어드밴스드 머터리얼즈(Advanced Materials)' 10월 온라인판에 실렸고 연구의 우수성을 인정받아 같은 저널 11월호 속표지 논문으로 선정됐다. 또한, 관련 기술은 국내·외에 특허 출원을 신청할 예정이다.
2020.11.24
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2차원 신소재를 1차원 리본으로 오려내는 나노 가위 기술 개발
우리 대학 신소재공학과 김상욱 교수 연구팀이 생명화학공학과 정유성 교수 연구팀과 공동연구로 2차원 반도체인 *전이금속 칼코지나이드 물질을 얇은 리본 형태로 오려낼 수 있는 신기술을 개발했다고 15일 밝혔다.
☞ 2차원 전이금속 칼코지나이드 : 전이금속원소와 칼코겐 원소의 화합물. 평면 방향으로는 전이금속원소와 칼코겐 원소가 강한 공유결합을 하고 있으나, 수직 방향으로 약한 반데르발스 결합을 하는 층상구조를 가지고 있다. 이를 이용하여 층간 분리를 통해 2차원 단층 형태로 박리가 가능하다.
연구팀은 간단한 초음파 처리를 통해 2차원 전이금속 칼코지나이드 물질을 일정한 방향으로 절개해 긴 나노 리본 형태로 오려내는 데 세계 최초로 성공했다. 김상욱 교수와 정유성 교수 공동 연구팀이 개발한 이 신소재는 기존 백금 촉매를 대체하여 수소 발생 반응 촉매로 활용이 가능할 것으로 기대된다.
우리 대학 신소재공학과의 인도 출신인 수치스라 파드마잔 사시카라(Suchithra Padmajan Sasikala) 연구교수가 제1 저자로 참여한 이번 연구성과는 국제 학술지 '네이처 커뮤니케이션즈(Nature Communications)'에 10월 6일 字 온라인 판에 게재됐다.(논문명: Longitudinal unzipping of 2D transition metal dichalcogenides)
수소는 공해물질을 배출하지 않기 때문에 기존의 화석연료를 대체할 수 있는 신 에너지 자원으로 주목받고 있다. 수소를 생산하는 가장 환경친화적인 방법은 화학적으로 물을 분해하는 방법인데 이 경우 효율적으로 수소를 생성할 수 있도록 값싸고 높은 효율의 촉매를 개발하는 것이 매우 중요하다.
2차원 전이금속 칼코지나이드 소재는 우수한 촉매 성능을 지니고 있어 에너지·환경 분야에 응용이 기대되는 소재다. 하지만 보다 높은 촉매 성능을 달성하기 위해서는 촉매 활성을 갖는 2차원 소재의 가장자리를 많이 노출하는 방법이 요구돼왔다. 종이를 오려내듯 2차원 소재를 길쭉한 1차원 리본 형태로 오려내게 되면 더 많은 가장자리를 노출할 수 있다는 장점 때문이다.
현재까지는 그래핀과 같이 한가지 원소로만 이루어진 2차원 소재의 경우 여러 방법의 오려내는 기술이 보고돼왔지만, 2개 이상의 원소로 이뤄진 2차원 전이금속 칼코지나이드 물질에 이를 적용하는 데 한계가 따랐다.
공동 연구진은 문제해결을 위해 화학 반응을 통해 2차원 소재의 특성 변화를 유도한 후, 저렴한 초음파 처리 공정을 통해 1차원 리본 형태로 오려내는 기술을 세계 최초로 개발하는 데 성공했다.
연구팀은 2차원 소재 표면이 산소와 일정한 방향성을 가지고 화학 반응한다는 점을 발견하고 간단한 초음파 자극을 통해 1차원 리본 형태로 오려냈다. 이어 이 기술을 활용해 기존 고가의 백금 촉매에 견줄 만한 높은 성능을 지닌 수소 발생 반응 촉매를 구현했다.
연구팀 관계자는 "기존에 보고된 적이 없는 다원소로 구성된 2차원 전이금속 칼코지나이드 소재를 오려내는 새로운 기술 개발을 계기로 다양한 다원소 저차원 나노 신물질을 제조할 것으로 크게 기대가 된다ˮ고 설명했다.
교신저자로 이번 연구를 주도한 김상욱 교수는 "2차원 전이금속 칼코지나이드 소재는 뛰어난 물성에도 불구하고 나노구조를 정교하게 조절하는 방법이 부족했다"면서 "이번 연구를 계기로 가격이 비싼 백금 기반 촉매를 대체하는 새로운 수소 발생 촉매의 개발도 가능할 것이다"고 말했다.
한편 이번 연구는 과학기술정보통신부 리더연구자지원사업인 다차원 나노조립제어 창의연구단과 중견연구자지원사업의 지원을 받아 수행됐다.
2020.10.15
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성냥개비 탑 형상의 초고효율 수소생산 촉매 소재 개발
우리 대학 신소재공학과 정연식 교수 · 한국과학기술연구원 김진영 박사 공동 연구팀이 차세대 에너지원인 수소생산에 사용되고 있는 기존의 촉매 대비 20배 이상 효율을 더 높인 신개념 3차원 나노촉매 소재 기술개발에 성공했다고 8일 밝혔다.
수소 경제는 화석연료 중심의 현재 에너지 공급 체계에서 벗어나 수소를 주 에너지원으로 사용하는 미래형 산업 구조다. 수소는 친환경적이면서 높은 효율을 가지고 있다는 점에서 매력적인 에너지로 꼽히는데 우리 정부도 수소 경제 육성과 활성화를 위해 잰걸음을 내고 있다. 수소 경제 현실화를 위해서는 수소를 저렴하게 생산하는 문제가 핵심 과제 중 하나다. 이중에서도 '고분자 전해질막 수전해(polymer electrolyte membrane water electrolysis, PEMWE)' 기술은 태양전지 또는 잉여 전기에너지를 이용해 물을 전기분해함으로써 친환경적으로 순도가 높은 수소를 생산하는 차세대 유망 기술이다.
KAIST-KIST 공동연구팀은 전기분해 장치의 양극에 사용되는 고가의 이리듐(Ir) 촉매 사용량을 획기적으로 감축할 수 있는 새로운 개념의 3차원 촉매소재 기술을 개발하는 데 성공했다.
이리듐 촉매는 금 수준으로 매우 고가이므로 고분자 전해질막 수전해 장치 상용화를 위해서는 사용량 감축은 물론 효율을 대폭 개선할 필요가 있다.
연구팀은 3차원 프린팅과 유사한 원리인 초미세 전사프린팅 적층 기술을 활용해 '성냥개비 탑(Woodpile)' 형상의 3차원 이리듐 촉매 구조를 인쇄 방식으로 제작하는 기술을 개발했다. 무작위적 형상과 배열을 가지는 기존 상용 이리듐 나노입자 촉매와 달리 3차원 촉매는 규칙적 구조를 지니고 있기 때문에 촉매 표면에서 생성된 가스 버블(bubble)이 효율적으로 잘 빠져나오는 특징을 갖는다. 공동 연구팀 관계자는 결과적으로 3차원 촉매의 경우 높은 활성도를 유지한다고 설명했다.
성냥개비 탑 형상의 3차원 촉매를 사용하게 되면 훨씬 더 적은 양의 이리듐을 사용하고도 전기분해 장치의 성능을 더 높게 구현할 수 있는데, 이리듐 질량 당 촉매 효율로 환산하면 20배 이상의 높은 효율을 보일 정도의 획기적인 기술로 전문가들은 평가하고 있다.
우리 대학 신소재공학과 석사과정 졸업생이면서 미국 MIT 박사과정에 재학 중인 김예지 연구원이 제1 저자로 참여한 이번 연구결과는 국제학술지 '네이처 커뮤니케이션스(Nature Communications)' 10월 1일 字 온라인판에 게재됐다. (논문명: Highly efficient oxygen evolution reaction via facile bubble transport realized by three-dimensionally stack-printed catalysts)
KIST 김진영 박사는 "이번 연구결과를 활용할 경우 귀금속 촉매 비용을 절감하면서도 동시에 성능을 획기적으로 증대시킬 수 있기 때문에 상업적 경쟁력 확보가 가능한 친환경 수소생산이 가능하다"고 전망했다.
우리 대학 정연식 교수는 특히 "연구팀이 개발한 3차원 적층 프린팅 방식의 촉매 생산기술은 복잡한 화학적 합성에 주로 의존하던 기존 기술의 패러다임을 뒤집은 것이며, 향후 이산화탄소 전환, 배기가스 감축 등 다양한 분야에 상업적으로 활용될 수 있을 것으로 기대된다"라고 강조했다.
이번 연구에는 우리 대학 기계공학과 김형수 교수, KIST 박현서 박사, 연세대 안현서 교수 등이 공동 연구진으로 참여했으며, Saudi Aramco-KAIST CO2 Management Center를 비롯, 과학기술정보통신부와 한국연구재단이 추진하는 글로벌프런티어 사업 및 수소에너지혁신기술개발사업, KIST 주요사업 등의 지원을 받아 수행됐다.
2020.10.08
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귀금속 사용량을 50% 감소시킨 친환경 수소 생산 전극 개발
화석 에너지 사용에 따른 기후변화를 극복하기 위해 최근 전 세계적으로 재생에너지 발전량이 증가하는 추세에 따라 수소가 재생에너지를 효율적으로 저장할 수 있는 미래 에너지원으로 주목받고 있다. 우리 정부도 작년 1월 '수소 경제 활성화를 위한 로드맵'을 발표한 바 있다.
이에 우리 대학 신소재공학과 에너지 변환 및 저장재료 연구실 조은애 교수 연구팀이 촉매로 사용되는 귀금속 사용량을 50% 저감한 수전해 전극을 개발했다고 15일 밝혔다.
수전해는 물을 전기분해하여 수소를 생산하는 장치인데 수소 생산과정에서 이산화탄소를 배출하지 않는 친환경 그린 수소 생산 기술이다. 그러나 매장량이 백금의 10분의 1에 불과한 귀금속인 이리듐을 촉매로 사용하기 때문에 수소 생산단가가 높다는 단점이 있다. 이에 따라 조은애 교수팀이 개발한 기술을 사용하면 이리듐 사용량을 절반으로 줄일 수 있어 그린 수소 생산단가를 크게 낮출 수 있을 것으로 기대가 크다.
수전해는 수소 경제 구현을 위한 핵심 기술 중 하나다. 조 교수 연구팀은 티타늄과 몰리브데넘 산화물 담지체를 개발해, 이리듐 나노 입자의 분산도를 높여 기존 사용되고 있는 이리듐 촉매와 대비해 성능과 내구성을 2배 이상 높이는 데 성공했다.
연구팀 관계자는 "이리듐과 산화물 담지체 사이의 전자이동으로 인해 이리듐의 전자구조가 산소 발생 반응에 최적화돼 있어 성능과 내구성이 크게 향상됐다"고 설명했다.
조은애 교수도 "기존에 개발된 대부분의 수전해 촉매들이 실제 시스템에서는 성능을 제대로 구현하지 못하는데 이번 연구에서 개발한 촉매를 사용해 실제 수전해 시스템을 제작한 결과, 이리듐 사용량을 50%나 줄였음에도 불구하고 상용 촉매와 동일한 성능을 보여줬다는데 큰 의미가 있다ˮ고 말했다. 조 교수는 이어 "앞으로도 그린 수소 생산 실용화를 위해 고활성·고내구성 전극 촉매개발을 위한 연구를 이어갈 계획ˮ이라고 포부를 밝혔다.
우리 대학 신소재공학과 김엄지 박사과정이 제1 저자로 참여한 이번 연구결과는 촉매 분야 국제 학술지인 '어플라이드 카탈리시스 B: 인바이러멘탈 Applied Catalysis B: Environmental' 8월 25일 字 온라인판에 게재됐다. (논문명: Stabilizing role of Mo in TiO2-MoOx supported Ir catalyst toward oxygen evolution reaction)
한편 조 교수팀이 수행한 이번 연구는 한국연구재단의 수소에너지혁신기술개발사업과 미래소재디스커버리사업, 산업통상지자원부와 한국산업기술진흥원의 수소연료전지차 부품실용화 및 산업기반육성사업의 지원을 받아 이뤄졌다.
2020.09.15
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자연계 효소처럼 작동하는 신개념 산업용 촉매 개발
우리 대학 연구진이 생체 내 단백질 *촉매인 *효소를 모방해 공급자 또는 개발자가 원하는 화학반응만 선택적으로 유도하되 안정성도 갖춘 기존에 없는 새로운 개념의 산업용 촉매 개발에 성공했다.
☞ 촉매(catalyst): 자신은 변하지 않으면서 물질 간의 화학반응이 잘 일어나도록 돕는 물질. 표면에 흡착된 반응물을 생성물로 빠르게 전환해주는 역할을 한다.
☞ 효소(enzyme): 생체 내의 화학반응을 매개하는 단백질 촉매. 반응물을 전환할 수 있는 금속 촉매 활성점(active site)이 부드러운 유기 고분자인 단백질로 둘러싸인 형태를 지니고 있는데, 단백질의 구조에 따라 오직 원하는 반응물만이 활성점에 접근해 생성물로 전환될 수 있다.
생명화학공학과 최민기, 화학과 김형준 교수 공동연구팀은 실생활에 흔히 쓰이는 플라스틱, 비닐 등의 재료인 화학 원료를 만들 때, 자연계 효소와 동일한 원리로 반응물을 선택적으로 전환할 수 있는 고성능 산업용 촉매를 개발하는 데 성공했다.
한정된 자원을 효율적으로 이용하기 위해서는 다양한 화학반응 경로 중 목표하는 반응물을 원하는 생성물로 선택적으로 전환해줄 수 있는 촉매를 디자인하는 것이 매우 중요하다. 지구상에 존재하는 촉매 중 가장 효율이 좋은 촉매는 자연계 및 우리 몸 등에 존재하는 '효소'다.
이와 달리 석유화학 산업에서 이용되는 촉매들은 알루미나·실리카·제올라이트와 같이 딱딱한 무기물 표면 위에 금속을 퍼뜨려 노출한 구조로 구성돼 있다. 이런 형태의 촉매에서는 금속 표면에 모든 반응물이 흡착되기 쉬워 특정 반응물만을 선택적으로 생성물로 전환하기에는 한계가 있다. 그 럼에도 불구하고 대부분 산업용 촉매 설계에서 무기 소재를 사용하는 이유는 이들이 열화학적 안정성이 뛰어나 다양한 반응 조건에서도 촉매가 안정적으로 작용하기 때문이다.
최민기·김형준 교수 공동연구팀은 이번 연구를 통해 단백질과 같이 부드럽고 유동성이 있으면서도 매우 높은 열화학적 안정성을 지닌 `폴리페닐렌설파이드(polyphenylene sulfide, PPS)'라는 엔지니어링 플라스틱 물질을 이용해서 고분자 막이 금속촉매 활성점을 감싼 형태의 신개념 촉매를 세계 최초로 개발했다. PPS는 내열성과 내화학성이 매우 뛰어나 자동차나 항공우주 산업 등에서 많이 사용되는 상용 고분자다.
연구팀은 이 새로운 촉매를 이용해 석유화학의 에틸렌 생산 공정 중 매우 중요한 아세틸렌 수소화 반응에 적용하는 데 성공했다. 우리나라 석유화학 산업의 원료는 90% 이상이 *나프타인데, 나프타분해시설(Naphtha Cracking Center, NCC)에서 이를 분해해 에틸렌 및 기타 기초유분들을 생산하고 있다. 특히 에틸렌은 주변에 흔한 플라스틱, 비닐, 접착제, 페인트까지 일상에서 사용하는 다양한 제품을 만드는데 이용하는 기본 핵심 화학 원료다.
☞ 나프타(naphtha): 원유를 증류할 때, 35~220℃의 끓는점 범위에서 유출되는 탄화수소의 혼합체이다. 중질 가솔린이라고도 부른다.
나프타를 분해할 때 생산되는 에틸렌에는 미량의 아세틸렌이 불순물로 함께 포함돼 있다. 아세틸렌은 추후 에틸렌을 이용해 화학제품을 만드는 데 매우 치명적이므로 미량의 아세틸렌을 수소화 반응으로 제거해 주는 공정을 반드시 거쳐야 한다. 그런데 이 공정은 99% 이상 에틸렌은 건들지 않으면서도, 1% 미만의 아세틸렌만 선택적으로 전환해야 하는 난제가 존재해왔다.
공동연구팀은 새로 개발한 촉매를 이 공정에 적용한 결과 1% 미만의 아세틸렌은 금속 입자를 둘러싸고 있는 고분자막을 투과해 쉽게 전환되는 대신 99% 이상의 에틸렌은 고분자막에 가로막혀 촉매 반응이 진행되지 않아서 기존 팔라듐(Pd) 촉매와 비교할 때 선택도는 2 배 이상, 안정성은 10배 이상 증진된 놀라운 결과를 얻었다.
우리 대학 생명화학공학과 이송현, 화학과 신승재 박사과정 학생이 공동 제1 저자로 참여한 이번 연구 결과는 국제 학술지 '사이언스 어드밴시스(Science Advances)' 7월 8일 字 온라인판에 게재됐다(논문명: Dynamic Metal-Polymer Interaction for the Design of Chemoselective and Long-Lived Hydrogenation Catalysts).
최민기 교수는 "자연계의 효소를 모방해 원하는 반응물만 선택적으로 전환할 수 있으면서도 매우 우수한 안정성을 갖는 촉매 설계 방법은 세계적으로 보고된 바가 없던 새로운 개념"이라면서 "향후 높은 선택도가 있어야 하는 다양한 화학반응에 폭넓게 응용 및 적용될 수 있을 것"이라고 전망했다.
이번 연구는 한국연구재단 중견연구자 지원사업과 LG화학의 지원으로 이뤄졌다.
2020.07.31
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이산화탄소를 고부가가치 물질로 효율적 전환하는 새로운 실마리를 찾았다
우리 대학 연구진이 지구온난화의 주범 기체인 이산화탄소를 에틸렌이나 에탄올, 프로판올과 같이 산업적으로 고부가가치를 지닌 다탄소화합물로의 효율적 전환이 가능한 새로운 실마리를 찾아냈다.
이산화탄소 농도조절만을 통해 다탄소화합물 선택도를 크게 높인 이 기술이 실용화되면 `산업의 쌀'이라 불리는 에틸렌이나 살균, 소독용이나 바이오 연료로 사용되는 에탄올, 화장품과 치과용 로션이나 살균·살충제에 사용되는 프로판올 등을 생산하는 기존 석유화학산업의 지형에 큰 변화를 불러올 것으로 기대가 크다.
우리 대학 신소재공학과 오지훈 교수 연구팀은 이산화탄소 전기화학 환원 반응 시, 값싼 중성 전해물(전해질)에서도 다탄소화합물을 선택적으로 생성할 수 있는 공정을 개발했다.
KAIST에 따르면 오 교수 연구팀은 중성 전해물을 사용해 구리(Cu) 촉매 층 내부의 이산화탄소 농도를 조절한 결과, 기존 공정과 비교해 각각 이산화탄소 전환율은 5.9%에서 22.6%로, 다탄소화합물 선택도는 25.4%에서 약 62%까지 대폭 높아진 공정과 촉매 층 구조를 개발했다.
탄잉촨 박사 후 연구원과 이범려 석사과정이 제1 저자, 송학현 박사과정 학생이 제2 저자로 참여한 이번 연구 결과는 셀프레스(Cell press)에서 발간하는 에너지 분야 국제 학술지 `줄(Joule)' 5월호에서 편집자에게 높은 평가를 받은 특집논문(Featured article)으로 게재됐다.(논문명 : Modulating Local CO2 Concentration as a General Strategy for Enhancing C—C coupling in CO2 Electroreduction)
세계 각국은 지구온난화의 주요 원인인 이산화탄소를 적극적으로 줄이기 위해, 이를 고부가가치의 물질로 전환하는 연구가 최근 들어 활발하게 진행되고 있다. 이산화탄소를 전기화학적으로 환원 반응시키면, 수소, 일산화탄소, 메탄 등 다양한 물질이 동시에 생성되는데, 그중 2개 이상의 탄소로 구성된 다탄소화합물이 산업적으로 중요한 가치로 인해 주목을 받고 있다.
기존 연구는 탄소화합물의 선택도를 높이기 위해, 주로 알칼리성 전해물에 의존해 새로운 촉매 개발에 집중해왔다. 다만 알칼리성 전해물은 부식성과 반응성이 크기 때문에, 이를 적용한 기존 공정은 유지비용이 비싸고, 촉매 전극의 수명도 짧다는 단점이 있다.
오 교수 연구팀은 기존과 달리 역발상적 생각으로 연구를 시작했다. 구리 촉매 층 내부의 이산화탄소 농도를 오히려 감소시켰는데 성능이 떨어진다고 여겨왔던 중성 전해물에서도 기존에 보고된 연구 성과를 뛰어넘는 고성능을 보여줬다. 특히, 이번 연구에서는 중성 전해물을 사용했음에도 불구하고 사용된 전극은 놀랍게도 10시간이 넘도록 일정하게 높은 다탄소화합물의 선택도와 생성량을 유지한 것으로 나타났다.
연구팀은 또 이산화탄소의 물질이동 모사 모델의 결과를 활용해 구리 촉매 층의 구조와 이산화탄소 공급 농도, 유량을 제어한 결과, 촉매 층 내부의 이산화탄소 농도를 조절하는 데에도 성공했다. 그 결과, 내부의 농도가 최적일 때 다탄소화합물의 선택도가 높아짐을 확인할 수 있었다.
오 교수는 "연구팀이 발견한 촉매 층 내부의 이산화탄소 농도와 다탄소화합물의 선택도 간의 관계는 그동안 촉매 특성에 치우쳐있던 연구에 새로운 방향을 제시하고, 동시에 산업적 활용에서 공정 유지비용 절감은 물론 촉매 전극 수명 연장에 이바지할 것으로 기대된다ˮ 고 설명했다.
제1 저자인 탄잉촨 박사 후 연구원도 "촉매 특성을 바꾸지 않고, 단순히 이산화탄소 농도만 바꿔도 다탄소화합물의 선택도를 크게 개선할 수 있었다ˮ면서 "이번 연구에서 밝힌 이산화탄소의 새로운 전기화학적 전환 기술은 기존 석유화학산업에 새로운 변화를 가져오는 전환점이 될 것ˮ 이라고 말했다.
이번 연구는 한국연구재단 미래소재디스커버리사업의 지원을 받아 수행됐다.
2020.06.04
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공기중 산소로 충전되는 차세대 배터리용 에너지 저장 소재 개발
우리 연구진이 공기 중에 널리 퍼져있는 산소로 충전되는 차세대 배터리인 리튬-공기 배터리의 에너지 저장 소재를 개발했다. 기존 리튬-이온 배터리에 비해 약 10배 큰 에너지 밀도를 얻을 수 있어 친환경 전기자동차용 배터리에 널리 쓰일 것으로 기대된다.
우리 대학 신소재공학과 강정구 교수가 숙명여대 화공생명공학부 최경민 교수 연구팀과 공동연구를 통해 원자 수준에서 촉매를 제어하고 분자 단위에서 반응물의 움직임 제어가 가능해 차세대 배터리로 주목받는 리튬-공기 배터리용 에너지 저장 전극 소재(촉매)를 개발했다.
연구팀은 이번 소재개발을 위해 기존 나노입자 기반 소재의 한계를 극복하는 원자 수준의 촉매를 제어하는 기술과 금속 유기 구조체(MOFs, Metal-Organic Frameworks)를 형성해 촉매 전구체와 보호체로 사용하는 새로운 개념을 적용했다. 금속 유기 구조체는 1g만으로도 축구장 크기의 넓은 표면적을 갖기 때문에 다양한 분야에 적용 가능한 신소재다.
이와 함께 물 분자의 거동 메커니즘 규명을 통해 물 분자를 하나씩 제어하는 기술도 함께 활용했다. 이 결과, 합성된 원자 수준의 전기화학 촉매는 금속 유기 구조체의 1nm(나노미터) 이하 기공(구멍) 내에서 안정화가 이뤄져서 뛰어난 성능으로 에너지를 저장한다는 사실을 밝혀냈다.
KAIST 신소재공학과 최원호 박사과정이 제1 저자로 참여한 이 연구결과는 재료 분야 저명 국제 학술지 `어드밴스드 사이언스 (Advanced Science)' 5월 6일 字에 게재됐다. (논문명 : Autogenous Production and Stabilization of Highly Loaded Sub-Nanometric Particles within Multishell Hollow Metal-Organic Frameworks and Their Utilization for High Performance in Li-O2 Batteries)
리튬-이온 배터리는 낮은 에너지 밀도의 한계로 인해 전기자동차와 같이 높은 에너지 밀도를 요구하는 장치들의 발전 속도를 따라잡지 못하고 있다. 이를 대체하기 위해 다양한 종류의 시스템들이 연구되고 있는데 이 가운데 높은 에너지 밀도의 구현이 가능한 리튬-공기 배터리가 가장 유력한 후보로 꼽힌다. 다만 리튬-공기 배터리는 사이클 수명이 매우 짧아서 이를 개선하기 위해 공기 전극에 촉매를 도입하고 촉매 특성을 개선하려는 연구가 활발히 진행되고 있다. 공동연구팀은 원자 수준의 촉매 도입 후 사이클 수가 3배 정도 증가하는 결과를 얻었다.
또 촉매의 경우 크기가 1nm(나노미터) 이하로 작아지면 서로 뭉치는 현상이 발생해서 성능이 급격하게 떨어진다. 공동연구팀은 이런 문제 해결을 위해 원자 수준 촉매 제어기술을 사용했는데 물 분자가 금속 유기 구조체의 1nm(나노미터) 이하의 공간에서 코발트 이온과 반응해 코발트 수산화물을 형성했고, 그 공간 내부에서도 안정화를 이뤘다. 안정화가 이뤄진 코발트 수산화물은 뭉침 현상이 방지되고, 원자 수준의 크기가 유지되기 때문에 활성도가 향상되면서 리튬-공기 배터리의 사이클 수명 또한 크게 개선되는 결과를 얻었다.
강정구 교수는 "금속-유기 구조체 기공 내에서 원자 수준의 촉매 소재를 동시에 생성하고 안정화하는 기술은 수십만 개의 금속-유기 구조체 종류와 구현되는 촉매 종류에 따라 다양화가 가능하다ˮ면서 "이는 곧 원자 수준의 촉매 개발뿐만 아니라 다양한 소재개발 연구 분야로 확장할 수 있다는 의미ˮ라고 설명했다.
한편 이번 연구는 과학기술정보통신부의 글로벌프론티어사업 및 수소에너지혁신기술개발사업의 지원을 받아 수행됐다.
2020.06.01
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원자 틈 이용해 이산화탄소의 연료 변환 성공
신소재공학과 강정구 교수 연구팀이 성균관대, UNIST, 부산대, 미국 버클리대학, 칼텍과의 공동 연구를 통해 구리 입자 내 원자의 틈을 제어하는 기술을 적용해 온실가스인 이산화탄소를 에틸렌 등의 고부가 연료로 변환할 수 있는 전기화학촉매 소재기술을 개발했다.
이는 이산화탄소로부터 에틸렌 생성비율을 최고 80%까지 높이는 기술로, 연구팀은 기존 나노입자기반 촉매의 한계를 뛰어넘기 위해 원자수준의 촉매제어 기술을 도입했다. 이번 연구결과는 기존 촉매소재 설계에서 제시되지 않은 ‘원자 틈’을 처음으로 촉매설계의 주요인자로 적용해 산업적 가치가 높은 에틸렌의 생산성을 획기적으로 높였다. 동시에 천연가스에서 손쉽게 얻을 수 있는 메탄의 생성을 실험적으로 완전히 억제했으며, 양자역학 계산 기술을 이용해 원자 틈의 촉매반응 활성 원리를 이론적으로 규명했다.
이번 연구 결과는 에너지 분야 국제 학술지 ‘어드밴스드 에너지 머티리얼즈 (Advanced Energy Materials)’ 3월 10일자에 표지논문으로 게재 됐다. (논문명: Atomic-Scale Spacing between Copper Facets for the Electrochemical Reduction of Carbon Dioxide)
전기화학적 촉매반응을 활용한 이산화탄소 변환 기술은 지구 온난화를 일으키는 이산화탄소를 저감하는 대표 기술 중의 하나로, 효율적인 이산화탄소 전환 촉매기술의 개발을 통해 대기 중의 이산화탄소 농도를 줄이면서 산업에 유용한 연료나 화합물을 생산하는 기술이다. 이산화탄소 전환을 위해 다양한 전이금속 기반의 전기화학 촉매가 개발되고 있으나, 에틸렌과 같은 탄화수소 계열의 연료를 생산할 수 있는 원소는 구리가 유일하다.
하지만 일반적으로 구리 촉매는 반응 속도 및 생성물의 선택성이 높지 않아 이산화탄소 저감의 실효성과 생성물의 경제성이 떨어졌다. 이를 해결하기 위해 구리촉매의 특성을 개선하려는 연구가 세계적으로 활발히 진행되고 있다.
연구팀은 산화된 구리의 환원반응을 전기화학적으로 미세하게 제어해 구리 결정면 사이에 1나노미터 미만의 좁은 틈을 생성했다. 이 원자 틈에서 이산화탄소 환원반응 중간생성물의 촉매표면 흡착에너지를 최적화해 촉매반응의 활성을 극대화했다. 동시에 탄소-탄소 결합을 유도해 에틸렌과 같은 고부가 화합물이 효율적으로 생산되는 것을 규명했다. 연구에서 제안한 신규 활성인자인 원자 틈 원리는 다양한 전기화학 촉매 연구 분야로 확장할 수 있다는 의의를 갖는다.
강정구 교수는 “구리 기반 촉매소재에 간단한 공정 처리기술을 도입해 온실가스인 이산화탄소를 전환함으로써 고부가 화합물인 에틸렌을 효율적으로 생산하는 소재기술이다”라며, “기후변화 및 온실가스 문제 대응을 위한 핵심 대안기술이 될 수 있을 것으로 전망한다”라고 말했다.
이번 연구는 강정구 교수, 성균관대학교 정형모 교수, UNIST 권영국 교수, 부산대 김광호 교수, 그리고 미국 버클리, 칼텍 연구팀과 공동연구를 통해서 이뤄졌으며, 과학기술정보통신부의 글로벌프론티어사업, 신진연구자지원사업 및 차세대탄소자원화사업단의 지원을 받아 수행됐다.
2020.03.16
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이산화탄소 환원 나노구조 촉매 개발
신소재공학과 전석우 교수와 오지훈 교수 연구팀이 이산화탄소의 전기화학 환원 반응 시 발생하는 물질이동의 한계를 극복해 값 비싼 금 촉매의 사용을 효과적으로 줄일 수 있는 3차원 나노구조 촉매를 개발했다.
연구팀은 두 가지 크기의 기공 네트워크를 지닌 계층 다공성 나노 구조를 이용해 이산화탄소에서 일산화탄소로의 전환율을 기존 나노 구조 촉매 대비 최대 3.96 배 높일 수 있는 촉매 디자인을 제시했다.
현가예 박사과정과 송준태 교수가 공동 1저자로 참여한 이번 연구는 국제 학술지 ‘미국 국립과학원회보(PNAS)’ 3월 4일 자 온라인판에 게재됐다. (논문명: Hierarchically Porous Au Nanostructures with Interconnected Channels for Efficient Mass Transport in Electrocatalytic CO2 Reduction)
최근 이산화탄소의 배출과 화석 연료 고갈이 심화됨에 따라 이산화탄소를 재활용해 유용한 화합물로 전기 화학적 전환하는 연구가 주목받고 있다. 이산화탄소 환원 반응은 유사한 산화환원 전위를 갖는 수소 생산 반응과 경쟁적으로 일어나는 문제점이 있어, 원하는 화합물로 선택도를 높이고 활성 부위를 극대화해 높은 전환율을 얻기 위한 금속 나노 구조 촉매 개발이 활발히 진행 중이다.
이산화탄소에서 일산화탄소로의 전환 반응 촉매 중 금은 가장 우수한 성능을 보이지만 값이 매우 비싸 실제 적용을 위해서는 나노 구조를 형성하는 등의 방법을 통해 적은 양의 금을 활용하는 것이 이상적이다.
하지만 기존 연구에서 보고된 나노 구조는 복잡하게 엉킨 촉매 구조로 인해 수계 반응을 통해 생성되는 일산화탄소 기포가 반응 도중 쉽게 구조를 막아 활성 부위를 차단하고, 전해질을 통한 반응물의 이동도 어렵게 해 촉매의 생산성을 떨어뜨린다.
연구팀은 문제 해결을 위해 정렬된 3차원 나노 구조 제작에 효과적인 근접장 나노패터닝(PnP, Proximity-field nanopatterning)과 전기 도금 기술을 이용해, 약 10나노미터 크기의 나노 기공과 200~300나노미터 크기의 매크로 기공이 주기적으로 연결된 채널을 포함하는 3차원 계층 다공성 금 나노 구조를 대면적으로 제작했다.
그 결과, 계층 나노 구조 촉매는 나노 기공을 통해 높은 일산화탄소 생산 선택도를 달성함과 동시에 주기적으로 배열된 매크로 기공 채널을 통해 효율적인 물질이동을 유도함으로써, 높은 질량당 전환율을 달성해 값 비싼 금의 사용을 효과적으로 줄일 수 있는 해결 방안을 제시했다.
또한, 3차원 나노 구조 금 촉매의 기공 크기와 분포가 조절 된 서로 다른 세 가지 나노 구조 촉매를 통해 기공 네트워크와 반응물, 생성물의 확산에 미치는 영향을 구조적 관점에서 조사했다.
이 기술은 이산화탄소 환원 촉매 연구 뿐 아니라 유사 전기화학 분야에서 발생하는 물질이동 문제를 해결하고 효율적인 촉매활용을 위한 폭넓은 응용이 가능할 것으로 기대된다.
이번 연구는 한국연구재단 원천기술개발사업의 미래소재디스커버리 사업과 나노소재원천기술개발사업, 그리고 이공분야기초개발사업의 지원을 통해 수행됐다.
2020.03.10
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고성능 완전 분산 금속 앙상블 촉매 개발
생명화학공학과 이현주 교수 연구팀이 자동차 촉매로 활용할 수 있는 고성능의 완전 분산 금속 앙상블 촉매를 개발했다.
연구팀의 금속 앙상블 촉매는 휘발유 차량 배기가스 정화 반응인 삼원 촉매 반응에서(three-way catalysis, TWC) 기존의 단일원자 촉매, 상용 삼원 촉매 대비 월등한 저온 촉매 성능을 보였다. 또한, 노화 및 장기 반응 등의 내구성 평가에서 탁월한 성능을 보였다. 연구팀의 금속 앙상블 촉매는 불균일계 촉매 분야에서 기존의 단일원자 촉매를 뛰어넘어 그 가치가 높을 것으로 기대된다.
정호진 박사과정이 1 저자로 참여한 이번 연구결과는 화학 분야 국제학술지 ‘네이처 카탈리시스(Nature Catalysis)’ 2월 17일 자 온라인판에 게재됐다. (논문명 : 단일원자 촉매를 뛰어넘는 완전분산된 고내구성 자동차 촉매용 금속 앙상블 촉매, Highly durable metal ensemble catalysts with full dispersion for automotive applications beyond single-atom catalysts)
다양한 불균일계 촉매 중 귀금속(백금, 팔라듐, 로듐) 촉매는 높은 활성을 보여 널리 사용되지만, 귀금속의 희소성과 비싼 가격으로 인해 제약이 많다. 이에 사용 효율을 극대화하는 것이 매우 중요한 과제로 남아있다. 단일원자 촉매는 모든 금속 원자가 촉매 반응에 참여할 수 있어 널리 사용되지만, 금속 원자가 독립적으로 존재하기 때문에 앙상블 자리가 필요한 촉매 반응에서 촉매 성능을 발휘하지 못한다.
한편 일산화탄소(CO), 프로필렌(C3H6), 프로판(C3H8), 일산화질소(NO)는 대표적인 휘발유 차량 배기가스 오염물질로 반드시 삼원 촉매 반응을 통해 이산화탄소(CO2), 물(H2O), 질소(N2)로 전환한 뒤 배출돼야 한다. 이때 탄화수소(프로필렌, 프로판) 산화 반응은 탄소-탄소, 탄소-수소 결합을 깨뜨려야만 반응이 진행되기 때문에 촉매 반응을 위해서는 금속 앙상블 자리를 확보하는 것이 필수이다.
연구팀은 문제 해결을 위해 100%의 분산도를 갖는 금속(백금, 팔라듐, 로듐) 앙상블 촉매를 개발해 삼원 촉매 반응에 적용했다. 100%의 분산도를 갖는다는 것은 모든 금속 원자가 표면에 드러나 있어 모든 원자가 반응에 참여할 수 있다는 의미이다. 이는 단일원자 촉매도 갖는 특징이지만 앙상블 촉매는 100% 분산도와 더불어 두 개 이상의 원자가 붙어있는 앙상블 자리가 존재한다는 장점을 갖고 있다.
그 결과 금속 앙상블 촉매는 일산화탄소, 프로필렌, 프로판, 일산화질소를 동시에 제거하는 삼원 촉매 반응에서 매우 우수한 저온 촉매 성능을 보였다. 이는 탄화수소 산화 반응 성능이 없어서 삼원 촉매 성능이 저하되는 단일원자 촉매의 문제점을 해결한 것이다. 특히 연구팀이 개발한 분산도 100%의 금속 앙상블 촉매는 수열 노화, 장기 반응, 재사용 반응 등의 내구성 평가에서도 탁월한 성능을 보여 실제 휘발유 차량 배기가스 정화에 적용 가능할 것으로 기대된다.
이현주 교수는 “이번에 개발한 금속 앙상블 촉매는 기존의 단일원자 촉매의 한계를 극복하는 새로운 금속 촉매로써 학술적으로 기여하는 바가 크다”라며 “휘발유 차량 배기가스 정화 촉매 분야에도 산업적으로 적용 가능해 연구의 가치가 매우 크다”라고 말했다.
이번 연구는 선도연구센터사업의 초저에너지 자동차 초저배출 사업단과 한국연구재단 중견연구사업의 지원을 받아 수행됐다.
2020.02.27
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온실가스 감소·수소 생산성 높일 촉매 개발
우리 대학 생명화학공학과 자패르 야부즈(Cafer T. Yavuz) 교수 연구팀이 장시간 사용해도 코킹(coking)과 소결(sintering) 현상이 발생하지 않는 메탄의 건식 개질 반응(dry reforming of methane) 촉매를 개발했다.
연구팀의 기술은 온실가스의 가장 큰 부분을 차지하는 이산화탄소와 메탄을 이용해 합성가스를 생산할 수 있는 기술로, 지구온난화 해결에 이바지할 것으로 기대된다. 또한, 개발된 촉매는 비활성화 없이 안정적으로 합성가스를 생산할 수 있어 수소 생산성 향상 및 합성가스 생산비용 절감 등의 효과를 기대할 수 있다. 야부즈 교수 연구팀은 단결정 마그네슘 산화물의 꼭짓점에서 탄소가 자라는 현상을 발견하고 이를 막기 위해 니켈 기반의 니켈-몰리브데넘 합금 나노입자를 올리는 방법을 설계했다. 이러한 기술은 향후 다른 개질 반응 및 기존의 수소 생산반응인 메탄의 습식 개질 반응에도 직접 적용이 가능할 것으로 기대된다.
송영동 박사과정이 1 저자로 참여한 이번 연구는 국제 학술지 ‘사이언스 (Science)’ 2월 14일 자에 게재됐다.(논문명 : Dry reforming of methane by stable Ni-Mo nanocatalysts on single crystalline MgO)
메탄의 건식 개질 반응은 온실가스인 메탄과 이산화탄소를 동시에 감축할 수 있으면서도 화학산업의 기반이 되는 합성가스를 생산할 수 있어 큰 관심을 받고 있다. 하지만 반응이 진행될수록 촉매의 표면에 탄소가 쌓여 반응성을 낮추는 코킹(coking) 현상과 나노입자가 서로 뭉치게 되는 소결(sintering) 현상 때문에 실제 산업에서 적용에 큰 어려움이 있다.
연구팀은 문제를 해결하기 위해 니켈-몰리브데넘 합금 나노입자를 단결정의 마그네슘 산화물 지지체에 담지했다. 이렇게 제조된 니켈-몰리브데넘 합금 나노입자 촉매는 800도로 온도를 높이는 과정에서 단결정 지지체의 꼭짓점을 막아 안정되는 현상을 보였다. 이는 충분한 열에너지가 공급됐을 때 니켈-몰리브데넘 나노입자가 지지체의 표면을 이동하다가 열역학적으로 불안정한 꼭짓점을 덮은 후 안정화되는 원리임을 규명했다.
연구팀은 개발한 촉매를 온도변화에 민감한 메탄의 건식 개질 반응에 적용하기 위해 온도를 변화시키며 활성도를 측정했다. 그 결과 800도에서 700도까지의 변화 구간에서도 활성도가 안정적인 것으로 나타났으며, 반응 중간에 온도를 상온으로 낮추었다가 재가동해도 활성도에 영향을 주지 않음을 확인했다. 나아가 실제 산업에서 사용하는 반응조건에 적용하기 위해 고압 조건에서 측정한 결과 15바(bar)의 압력에서도 안정적인 것으로 나타났다. 또한, 장시간 안정성 역시 800도에서 850시간 동안 사용 후에도 코킹 및 소결 현상이 발생하지 않는 것으로 확인됐다.
연구팀이 개발한 촉매는 메탄의 건식 개질 반응에 적용할 수 있어 온실가스 감축을 통한 환경문제 해결에 큰 도움을 줄 수 있다. 또한, 현재 수소생산의 90% 이상을 차지하는 메탄의 습식 개질 반응에도 직접 적용이 가능하다. 이를 통해 합성가스 생산비용 절감, 니켈 기반의 저렴한 촉매생산, 성능 강화 등에 이바지할 수 있을 것으로 기대된다.
1 저자인 송영동 박사과정은 “그동안 큰 문제였던 코킹 현상을 값비싼 귀금속이나 복잡한 제조과정 없이 해결할 수 있는 촉매를 개발했다”라며 “단결정 위에서 나노입자가 안정화되는 기술을 다른 지지체와 금속 나노입자를 이용해 적용하면 다양한 문제를 해결할 수 있을 것이다”라고 말했다.
이번 연구는 사우디 아람코-KAIST CO2 매니지먼트 센터 및 한국연구재단의 지원을 받아 수행됐다.
2020.02.18
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김지한 교수, 인공지능 이용한 다공성 물질 역설계 기술 개발
〈 김지한 교수 연구팀 〉
우리 대학 생명화학공학과 김지한 교수 연구팀이 인공지능을 활용해 원하는 물성의 다공성 물질을 역설계하는 방법을 개발했다.
김백준, 이상원 박사과정이 공동 1 저자로 참여한 이번 연구결과는 국제 학술지 ‘사이언스 어드밴시스(Science Advances)’ 1월 3일 자 온라인판에 게재됐다. (논문명 : Inverse Design of Porous Materials Using Artificial Neural Networks)
다공성 물질은 넓은 표면적과 풍부한 내부 공극(孔劇)을 가지고 있어 촉매, 기체 저장 및 분리, 센서, 약물 전달 등 다양한 분야에서 활용되고 있다.
기존에는 이러한 다공성 물질을 개발하기 위해 반복적인 실험을 통한 시행착오를 거치면서 시간과 비용이 많이 소모됐다. 이러한 낭비를 줄이기 위해 가상 구조를 스크리닝해 다공성 물질 개발을 가속화 하려는 시도들이 있었지만, 데이터베이스에 존재하지 않는 새로운 구조를 발견하지 못한다는 문제가 있었다.
최근에는 인공지능 기반의 역설계로 원하는 물성을 가진 물질을 개발하는 연구가 주목받고 있지만, 지금까지의 연구들은 단순한 소형 분자들 위주로 적용되고 있으며 복잡한 다공성 물질을 설계하는 연구는 보고되지 않았다.
김지한 교수 연구팀은 인공지능 기술과 분자 시뮬레이션 기술을 활용해 다공성 물질의 한 종류인 제올라이트 구조를 설계하는 방법을 개발했다.
연구팀은 인공지능 생성모델인 적대적 생성 신경망(GAN, Generative Adversarial Network)과 기존 분자 시뮬레이션에서 활용되는 3차원 그리드 데이터를 활용해 복잡한 다공성 물질의 특성을 인공지능이 학습하고 생성할 수 있도록 구조를 개발했다.
개발된 인공신경망 생성모델은 3차원 그리드로 이루어진 구조 정보와 흡착 물성 데이터를 같이 학습하게 되며, 학습 과정 안에서 흡착 물성을 빠르게 계산할 수 있다. 이를 통해 에너지 저장 소재의 특성을 효율적으로 학습할 수 있음을 증명했다.
또한, 연구팀은 인공지능 학습 과정에서 기존의 알려진 제올라이트 구조 중 일부를 제외해 학습시켰고, 그 결과 인공지능이 학습하지 않았던 구조들도 생성할 수 있음을 확인했다.
김지한 교수는“인공지능을 이용해 다공성 물질을 설계한 최초의 사례이다”라며 “기체 흡착 용도에 국한된 것이 아니라 다른 물성에도 쉽게 적용할 수 있어 촉매, 분리, 센서 등 다른 분야의 물질 개발에도 활용될 것으로 기대한다”라고 말했다.
이번 연구는 BK21, 한국연구재단 중견 연구자 지원 사업 그리고 에너지 클라우드 사업단의 지원을 받아 수행됐다.
□ 그림 설명
그림 1. 인공지능 기반 다공성 물질(제올라이트) 생성 개요도
2020.01.07
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