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< (왼쪽부터) 화학과 박정영 교수, 인하대 이문상 교수, 화학과 이현화 박사, 텍사스대학교-오스틴 박유진 박사 >

빛이 금속 나노 구조체에 닿으면 순간적으로 생성되는 플라즈모닉 핫전하(plasmonic hot carrier)는 광에너지를 전기 및 화학에너지 같은 고부가가치 에너지원으로 변환하는 중요한 매개체이다. 이 중 핫홀(hot hole)은 광전기화학 반응에 효율을 증폭시키지만 피코초(1조분의 1초) 수준의 극초단 시간 내에 열적으로 소멸되어 실용적인 응용이 되기 어려웠다. 한국 연구진이 핫홀을 더 오래 유지하고 흐름을 증폭시키는 기술을 개발하면서 차세대 고효율 광에너지 전환 기술의 상용화를 앞당기는 성과를 거두었다. 

우리 대학 화학과 박정영 석좌교수 연구팀은 인하대 신소재공학과 이문상 교수 연구팀과 공동연구를 통해, 핫홀(hot hole) 흐름을 증폭시키고 이를 실시간으로 국소 전류 분포 맵핑을 하여 광전류 향상 메커니즘을 성공적으로 규명했다고 12일 밝혔다. 

연구팀은 금속 나노 그물망을 특수한 반도체 소재(p형 질화갈륨) 기판 위에 배치한 나노 다이오드 구조를 만들어 기판 표면이 핫홀 추출을 촉진하도록 설계했다. 그 결과, 핫홀 추출 방향과 동일한 질화갈륨 기판에서는 다른 방향의 질화갈륨 기판보다 핫홀의 흐름 증폭 효과가 약 2배 증가시키는 데 성공했다.

< 그림 1. A 금 나노 그물망 제조 과정, B 금 나노 그물망 현미경 이미지, C 금 나노 그물망-p형 GaN 기판의 광흡수 스펙트럼 금 나노 그물망을 제작하기 위해, 먼저 폴리스티렌 나노구슬 단층 조립체를 질화갈륨(p-GaN) 기판에 올린 후, 폴리스티렌 나노구슬을 식각하여 나노 그물망 템플릿을 형성하였다 (그림 1A). 이후 20 nm 두께의 금 나노 박막을 증착한 후, 식각된 폴리스티렌 나노 구슬을 제거하여 금 나노 그물망 구조를 질화갈륨 기판 위에 구현하였다 (그림 1B). 제작된 금 나노 그물망은 플라즈모닉 공명 효과에 의해 가시광 영역에서 강한 빛 흡수를 나타내었다 (그림 1C). >

또한, 광전도성 원자힘 현미경(Photoconductive Atomic Force Microscopy, pc-AFM) 기반의 광전류 맵핑 시스템을 활용해 나노미터(머리카락 두께의 10만 분의 1) 수준에서 핫홀의 흐름을 실시간 분석했다. 핫홀의 흐름이 주로 금 나노 그물망에 빛이 국소적으로 집중되는 ‘핫스팟’ 에서 강하게 활성화되지만, 질화갈륨 기판의 성장방향을 바꿈에 따라 핫스팟 이외의 영역에서도 핫홀의 흐름이 활성화되는 현상을 확인했다. 

이 연구를 통해 연구진은 빛을 전기 및 화학 에너지로 변환하는 효율적인 방법을 찾았으며, 이를 활용하면 차세대 태양전지, 광촉매, 수소 생산 기술 등이 크게 발전할 것으로 기대된다.

< 그림 2. A 원자힘현미경을 이용한 실시간 핫홀 흐름 관찰 방법 모식도, B 금 나노 그물망이 분극되지 않은 질화갈륨 (윗행) 및 분극된 질화갈륨 (아래행)에 올라가 있는 구조에서의 금나노 그물망 실제 모습(왼쪽 열)과 실시간으로 검출된 핫홀 흐름 맵핑 (중간 및 오른쪽 열) 금 나노 그물망에서 발생하는 핫홀 흐름을 실시간으로 검출하기 위해 원자힘현미경을 이용하였다 (그림 2A). 빛 조사 시 분극되지 않은 질화갈륨 기판 위에선 금 나노 그물망의 핫스팟 영역에서만 핫홀 흐름이 활성화되는 반면, 분극된 질화갈륨 기판에서는 비(非)핫스팟 영역에서도 핫홀 흐름이 활성화되는 것을 확인하였다. >

박정영 교수는 “나노 다이오드기법을 이용하여 핫홀의 흐름을 처음으로 제어할 수 있었고 이를 이용하여 다양한 광전소자 및 광촉매 응용에 혁신적인 기여를 할 수 있을 것이다. 예를 들면 태양광을 이용한 에너지 변환 기술(태양전지, 수소 생성 등)에 획기적인 발전을 기대할 수 있으며 실시간 분석 기술을 개발하여 초소형 광전소자(광센서, 나노 반도체 소자) 개발에 응용이 가능”하다고 말했다.

< 그림 3. 금 나노 그물망을 이용한 핫홀 제어 개념도 >

화학과 이현화 박사와 텍사스 오스틴 대학 화학공학과 박유진 박사후연구원이 제1 저자로, 인하대학교 신소재공학과 이문상 교수와 KAIST 화학과 박정영 교수가 공동 교신저자로 참여한 이번 연구성과는 국제학술지‘사이언스 어드밴시스(Science Advances)’에 3월 7일 자로 온라인 게재됐다.

(논문 제목: Reconfiguring hot-hole flux via polarity modulation of p-GaN in plasmonic Schottky architectures)

DOI : https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adu0086 

한편, 이 연구과제는 한국연구재단(NRF)의 지원을 받았다.