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이산화탄소를 고부가가치 물질로 효율적 전환하는 새로운 실마리를 찾았다
우리 대학 연구진이 지구온난화의 주범 기체인 이산화탄소를 에틸렌이나 에탄올, 프로판올과 같이 산업적으로 고부가가치를 지닌 다탄소화합물로의 효율적 전환이 가능한 새로운 실마리를 찾아냈다.
이산화탄소 농도조절만을 통해 다탄소화합물 선택도를 크게 높인 이 기술이 실용화되면 `산업의 쌀'이라 불리는 에틸렌이나 살균, 소독용이나 바이오 연료로 사용되는 에탄올, 화장품과 치과용 로션이나 살균·살충제에 사용되는 프로판올 등을 생산하는 기존 석유화학산업의 지형에 큰 변화를 불러올 것으로 기대가 크다.
우리 대학 신소재공학과 오지훈 교수 연구팀은 이산화탄소 전기화학 환원 반응 시, 값싼 중성 전해물(전해질)에서도 다탄소화합물을 선택적으로 생성할 수 있는 공정을 개발했다.
KAIST에 따르면 오 교수 연구팀은 중성 전해물을 사용해 구리(Cu) 촉매 층 내부의 이산화탄소 농도를 조절한 결과, 기존 공정과 비교해 각각 이산화탄소 전환율은 5.9%에서 22.6%로, 다탄소화합물 선택도는 25.4%에서 약 62%까지 대폭 높아진 공정과 촉매 층 구조를 개발했다.
탄잉촨 박사 후 연구원과 이범려 석사과정이 제1 저자, 송학현 박사과정 학생이 제2 저자로 참여한 이번 연구 결과는 셀프레스(Cell press)에서 발간하는 에너지 분야 국제 학술지 `줄(Joule)' 5월호에서 편집자에게 높은 평가를 받은 특집논문(Featured article)으로 게재됐다.(논문명 : Modulating Local CO2 Concentration as a General Strategy for Enhancing C—C coupling in CO2 Electroreduction)
세계 각국은 지구온난화의 주요 원인인 이산화탄소를 적극적으로 줄이기 위해, 이를 고부가가치의 물질로 전환하는 연구가 최근 들어 활발하게 진행되고 있다. 이산화탄소를 전기화학적으로 환원 반응시키면, 수소, 일산화탄소, 메탄 등 다양한 물질이 동시에 생성되는데, 그중 2개 이상의 탄소로 구성된 다탄소화합물이 산업적으로 중요한 가치로 인해 주목을 받고 있다.
기존 연구는 탄소화합물의 선택도를 높이기 위해, 주로 알칼리성 전해물에 의존해 새로운 촉매 개발에 집중해왔다. 다만 알칼리성 전해물은 부식성과 반응성이 크기 때문에, 이를 적용한 기존 공정은 유지비용이 비싸고, 촉매 전극의 수명도 짧다는 단점이 있다.
오 교수 연구팀은 기존과 달리 역발상적 생각으로 연구를 시작했다. 구리 촉매 층 내부의 이산화탄소 농도를 오히려 감소시켰는데 성능이 떨어진다고 여겨왔던 중성 전해물에서도 기존에 보고된 연구 성과를 뛰어넘는 고성능을 보여줬다. 특히, 이번 연구에서는 중성 전해물을 사용했음에도 불구하고 사용된 전극은 놀랍게도 10시간이 넘도록 일정하게 높은 다탄소화합물의 선택도와 생성량을 유지한 것으로 나타났다.
연구팀은 또 이산화탄소의 물질이동 모사 모델의 결과를 활용해 구리 촉매 층의 구조와 이산화탄소 공급 농도, 유량을 제어한 결과, 촉매 층 내부의 이산화탄소 농도를 조절하는 데에도 성공했다. 그 결과, 내부의 농도가 최적일 때 다탄소화합물의 선택도가 높아짐을 확인할 수 있었다.
오 교수는 "연구팀이 발견한 촉매 층 내부의 이산화탄소 농도와 다탄소화합물의 선택도 간의 관계는 그동안 촉매 특성에 치우쳐있던 연구에 새로운 방향을 제시하고, 동시에 산업적 활용에서 공정 유지비용 절감은 물론 촉매 전극 수명 연장에 이바지할 것으로 기대된다ˮ 고 설명했다.
제1 저자인 탄잉촨 박사 후 연구원도 "촉매 특성을 바꾸지 않고, 단순히 이산화탄소 농도만 바꿔도 다탄소화합물의 선택도를 크게 개선할 수 있었다ˮ면서 "이번 연구에서 밝힌 이산화탄소의 새로운 전기화학적 전환 기술은 기존 석유화학산업에 새로운 변화를 가져오는 전환점이 될 것ˮ 이라고 말했다.
이번 연구는 한국연구재단 미래소재디스커버리사업의 지원을 받아 수행됐다.
2020.06.04 조회수 15176 -
이산화탄소 환원 나노구조 촉매 개발
신소재공학과 전석우 교수와 오지훈 교수 연구팀이 이산화탄소의 전기화학 환원 반응 시 발생하는 물질이동의 한계를 극복해 값 비싼 금 촉매의 사용을 효과적으로 줄일 수 있는 3차원 나노구조 촉매를 개발했다.
연구팀은 두 가지 크기의 기공 네트워크를 지닌 계층 다공성 나노 구조를 이용해 이산화탄소에서 일산화탄소로의 전환율을 기존 나노 구조 촉매 대비 최대 3.96 배 높일 수 있는 촉매 디자인을 제시했다.
현가예 박사과정과 송준태 교수가 공동 1저자로 참여한 이번 연구는 국제 학술지 ‘미국 국립과학원회보(PNAS)’ 3월 4일 자 온라인판에 게재됐다. (논문명: Hierarchically Porous Au Nanostructures with Interconnected Channels for Efficient Mass Transport in Electrocatalytic CO2 Reduction)
최근 이산화탄소의 배출과 화석 연료 고갈이 심화됨에 따라 이산화탄소를 재활용해 유용한 화합물로 전기 화학적 전환하는 연구가 주목받고 있다. 이산화탄소 환원 반응은 유사한 산화환원 전위를 갖는 수소 생산 반응과 경쟁적으로 일어나는 문제점이 있어, 원하는 화합물로 선택도를 높이고 활성 부위를 극대화해 높은 전환율을 얻기 위한 금속 나노 구조 촉매 개발이 활발히 진행 중이다.
이산화탄소에서 일산화탄소로의 전환 반응 촉매 중 금은 가장 우수한 성능을 보이지만 값이 매우 비싸 실제 적용을 위해서는 나노 구조를 형성하는 등의 방법을 통해 적은 양의 금을 활용하는 것이 이상적이다.
하지만 기존 연구에서 보고된 나노 구조는 복잡하게 엉킨 촉매 구조로 인해 수계 반응을 통해 생성되는 일산화탄소 기포가 반응 도중 쉽게 구조를 막아 활성 부위를 차단하고, 전해질을 통한 반응물의 이동도 어렵게 해 촉매의 생산성을 떨어뜨린다.
연구팀은 문제 해결을 위해 정렬된 3차원 나노 구조 제작에 효과적인 근접장 나노패터닝(PnP, Proximity-field nanopatterning)과 전기 도금 기술을 이용해, 약 10나노미터 크기의 나노 기공과 200~300나노미터 크기의 매크로 기공이 주기적으로 연결된 채널을 포함하는 3차원 계층 다공성 금 나노 구조를 대면적으로 제작했다.
그 결과, 계층 나노 구조 촉매는 나노 기공을 통해 높은 일산화탄소 생산 선택도를 달성함과 동시에 주기적으로 배열된 매크로 기공 채널을 통해 효율적인 물질이동을 유도함으로써, 높은 질량당 전환율을 달성해 값 비싼 금의 사용을 효과적으로 줄일 수 있는 해결 방안을 제시했다.
또한, 3차원 나노 구조 금 촉매의 기공 크기와 분포가 조절 된 서로 다른 세 가지 나노 구조 촉매를 통해 기공 네트워크와 반응물, 생성물의 확산에 미치는 영향을 구조적 관점에서 조사했다.
이 기술은 이산화탄소 환원 촉매 연구 뿐 아니라 유사 전기화학 분야에서 발생하는 물질이동 문제를 해결하고 효율적인 촉매활용을 위한 폭넓은 응용이 가능할 것으로 기대된다.
이번 연구는 한국연구재단 원천기술개발사업의 미래소재디스커버리 사업과 나노소재원천기술개발사업, 그리고 이공분야기초개발사업의 지원을 통해 수행됐다.
2020.03.10 조회수 14313 -
오지훈 교수, 이산화탄소 90%이상 분해 가능한 광전극 구조 개발
우리 대학 EEWS 대학원 오지훈 교수 연구팀이 빛을 이용해 이산화탄소를 분해하기 위한 금 나노 다공성 박막과 실리콘(Silicon) 기반의 새로운 광전극 구조를 개발했다.
광전기화학적 이산화탄소 변환은 태양광 에너지를 이용해 물과 이산화탄소를 연료로 바꿔주는 기술로 많은 주목을 받고 있다. 연구팀이 개발한 기술은 이를 위한 반도체 광전극 구조의 기본 틀을 제공할 것으로 기대된다.
송준태 박사가 1저자로 참여한 이번 연구는 화학, 에너지 및 소재 분야의 국제 학술지 ‘어드밴스드 에너지 머티리얼즈(Advanced Energy Materials)’ 8일자 내면 표지 논문에 게재됐다.
안정적인 이산화탄소를 환원시키기 위해서는 낮은 과전압을 지닌 우수한 촉매가 필요하다. 그 중 금(Au)은 이산화탄소를 일산화탄소로 환원시키는 전기 촉매로 알려져 있다.
그러나 금은 과전압이 비교적 높고 일산화탄소 생산성이 낮아 수소가 많이 발생하는 문제점이 있다. 또한 가격이 비싸기 때문에 사용량도 조절을 해야 한다.
연구팀은 문제 해결을 위해 나노 다공성 구조를 갖는 금 박막을 제작하는 데 성공했다. 금을 박막형태로 기판 재료에 증착해 이를 양극산화 처리한 뒤 연속적인 환원 처리를 통해 제작했다.
높은 전류 효율을 보였다. 이전의 나노구조 촉매는 0.1mm의 두꺼운 호일을 이용해 제작됐다면 연구팀의 박막은 약 5만 배 정도 얇은 200나노미터 수준으로서 금 기반 촉매의 제작비용을 최소화했다.
나아가 연구팀은 직접 제작한 나노다공성 금 박막을 촉매로 활용하기 위해 새로운 실리콘(Si) 광전극 구조를 개발했다. 기존 방법인 나노 입자 형태로 반도체 표면에 촉매를 형성하면 전기화학적 처리 과정에서 기판 자체에 영향을 주게 된다.
따라서 연구팀은 금 박막을 표면 전체에 연결될 수 있는 메쉬 패턴 구조로 제작해 광전극에 영향을 주지 않고도 독립적으로 표면의 전극 접합을 통해 전기화학처리를 가능하게 했다.
제작된 광전극은 실리콘에서 생성된 광전압과 금 박막층의 높은 촉매 특성이 작용돼 기존의 일산화탄소 변환을 위해 필요한 에너지보다 더 낮은 양으로도 변환이 가능하다.
오 교수는 “다양한 반도체 및 촉매 재료도 쉽게 적용 가능한 플랫폼 역할을 할 수 있을 것이다”며 “다른 연구자들이 우리 연구팀의 구조를 적용해 이산화탄소 광전환의 광변환 효율을 향상시킬 수 있을 것이다”고 말했다.
1저자인 송준태 박사는 “발상의 전환을 통해 매우 간단하지만 중요한 새로운 타입의 광전극 구조를 개발했고, 이를 통해 효율적인 이산화탄소 환원이 가능해졌다”며 “생성물의 평형 전위보다 더욱 낮은 전위조건에서 이산화탄소 환원을 하는 결과를 낸 것은 처음이다”고 말했다.
이번 연구는 KAIST EEWS 대학원 정성윤 교수가 공동으로 참여했고 한국이산화탄소 포집 및 처리 연구개발센터의 지원을 받아 수행됐다.
□ 그림 설명
그림1. 게재된 논문 이미지
그림2. 실리콘 광전극 모식도 및 전자현미경 사진
그림3. 제작된 광전극의 광전기화학적 이산화탄소 특성
2017.02.24 조회수 19037