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그린수소 생산에 탁월한 전해질 신소재 개발
그린수소는 풍력, 태양광등 재생에너지를 이용하여 생산과정에서 이산화탄소 배출이 전혀 없는 궁극적인 청정 에너지원으로 각광을 받고 있다. 이러한 그린수소를 활용/생산하는 연료전지, 수전해 전지, 촉매 분야에 산소 이온성 고체전해질이 널리 사용되고 있다. 이러한 산소 이온 전도체들은 주로 700oC 이상의 고온에서 활용되는데 이 때문에 소자 내의 다른 요소들과의 바람직하지 않은 화학반응, 소재 응집, 열충격이 발생하거나 높은 유지비용이 요구되는 등의 문제가 발생하고 있다.
우리 대학 기계공학과 이강택 교수 연구팀이 미국 메릴랜드 대학 에릭 왁스만(Eric Wachsman) 교수 연구팀과 공동연구를 통해 기존 소재 대비 전도성이 140배 높은 산소 이온 전도성 고체전해질 개발에 성공했다고 22일 밝혔다.
개발된 신소재는 비스무트 산화물 기반으로 400oC에서 기존 지르코니아 소재의 700oC에 해당하는 높은 전도성을 보이며 중저온(600oC) 영역대에서 140배 이상 높은 이온전도도 나타냈다. 비스무트 산화물 산소 이온 전도체 소재는 중저온 영역대에서 상전이로 인해 이온전도도가 급격하게 감소한다는 문제가 있었으나, 이번 연구에서 개발된 산소 이온 전도체 신소재는 도핑을 통해 중저온 영역대에서도 1,000시간 이상 높은 이온전도도를 유지해 상용화 가능성을 크게 높였다.
또한, 공동연구팀은 원자단위 시뮬레이션 계산화학을 통해 도핑된 원소가 산소 이온 전도체 신소재의 성능 및 안정성을 향상하는 메커니즘을 규명했다. 개발된 신소재는 고체산화물 연료전지(SOFC)에 적용돼 학계에 보고된 소자 중 가장 높은 수준의 전력 생산(2.0 W/cm2, 600oC) 능력을 보였다. 그뿐만 아니라, 고체산화물 전해전지(SOEC)에도 적용돼 기존 대비 2배 높은 단위면적당 15.8 mL/min의 탁월한 그린 수소 생산 능력을 보이며, 해당 신소재의 실제 소자에의 적용 가능성을 증명했다.
이강택 교수는 “이번 연구에서 개발된 산소 이온 전도체 신소재는 중저온 영역대에서도 안정적으로 높은 전도도를 유지할 수 있어 세라믹 소자의 높은 작동온도를 획기적으로 낮추는 데 활용될 것으로 기대되며, 탄소중립 실현을 위한 에너지/환경 소자 상용화에 본 기술을 적용할 수 있을 것”이라며 연구의 의미를 강조했다.
기계공학과 유형민 박사과정, 정인철 박사, 장승수 박사과정이 공동 제1 저자로 참여했으며 한국에너지기술연구원 이찬우 박사 연구팀이 공동으로 참여한 이번 연구는 전 세계적으로 권위있는 국제 학술지인 ‘어드벤스드 머티리얼스(Advanced Materials)’ (IF : 29.4) 10월 17일 字 온라인판에 게재됐다. (논문명 : Lowering the Temperature of Solid Oxide Electrochemical Cells Using Triple-doped Bismuth Oxides).
한편 이번 연구는 과학기술정보통신부 수소에너지혁신기술개발사업과 나노 및 소재 기술개발사업의 지원으로 수행됐다.
2023.11.22
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고성능 비 백금계 연료전지 촉매 개발
연료전지는 부산물로 물 만을 배출하는 친환경적인 에너지 변환 장치로, 다양한 연료전지 중 양성자 교환막 연료전지(PEMFC)는 수송용 및 발전용 연료전지로 현재 상용화가 진행 중이다. 다만 연료전지의 촉매로 사용되는 백금 촉매는 자원의 희소성으로 인한 높은 가격 때문에 대량 생산 및 전 세계적인 보급에 문제점을 갖고 있었다.
우리 대학 생명화학공학과 이진우 교수 연구팀이 국민대학교 장세근 교수 연구팀, 서강대학교 백서인 교수 연구팀과 공동연구를 통해 비백금계 촉매 기반 고 전력밀도의 양성자 교환막 연료전지를 개발했다고 7일 밝혔다.
상대적으로 다른 비 백금계 촉매들에 비해 좋은 성능을 가진다고 알려져 백금을 대체하고 기존 연료전지 비용을 줄이기 위한 가장 유력한 후보 물질로 주목받아 온 M-N-C계 촉매는 PEMFC 연료전지에서 높은 전력밀도를 구현하는 데는 많은 한계가 있었다.
이진우 연구팀은 기존 백금 촉매를 대체할 수 있는 비 백금계 Fe-N-C 촉매의 높은 성능을 구현해 매우 뛰어난 가격 경쟁력과 높은 전력밀도의 연료전지 성능을 달성했다.
연구팀은 M-N-C 촉매 중 하나인 Fe-N-C 촉매 나노입자의 활성점 주변의 결함 정도를 조절하여 높은 성능의 Fe-N-C 촉매를 합성했다. 탄소 기반의 물질을 특정 양의 이산화탄소(CO2)를 흘려주면서 열처리를 진행하는 이산화탄소 활성화 방법을 통해 탄소 기반 촉매 내부의 결함 정도를 미세 조정했고 그에 따른 최적화된 촉매가 활성화되는 것을 확인했다.
연구팀은 결과적으로 적절한 결함을 가질 때 철 단일원자 활성점의 전자구조가 최적화되면서 결함을 만들지 않은 기존 Fe-N-C 촉매에 비해 매우 우수한 전기화학적 성능을 제공하는 것을 확인해 결함과 활성점의 성능 상관관계에 대하여 규명했다.
연구팀이 개발을 한 최적화된 Fe-N-C촉매는 PEMFC 연료전지에서 기존에 개발이 된 Fe-N-C촉매보다 44% 향상된 높은 전력 밀도를 보였으며 현재 사용이 되고 있는 백금 촉매를 대체를 할 수 있음을 PEMFC단전지에서 보여주었다.
연구팀이 개발한 비 백금계 Fe-N-C촉매는 높은 전기화학적 특성으로 기존의 백금 촉매 대체를 통해 연료전지의 스택 가격 감소와 그에 따른 상용화에 이바지할 수 있을 것으로 기대된다.
KAIST 생명화학공학과 이승엽 박사과정이 제1 저자로 참여한 이번 연구는 국제 학술지 `어드밴스드 머티리얼스 (Advanced materials)' 10월 13일 온라인으로 게재됐다. (논문명: Insight into Defect Engineering of Atomically Dispersed Iron Electrocatalysts for High-Performance Proton Exchange Membrane Fuel Cell)
이진우 교수는 "비 백금계 Fe-N-C 촉매의 결함과 성능의 관계를 밝히고 결함 조절을 통해서 백금을 전혀 사용하지 않고 높은 전력밀도의 양성자 교환막 연료전지를 개발한 것은 큰 의미가 있으며 개발된 촉매 및 합성 방법은 향후 다양한 종류의 연료전지에서 귀금속인 백금을 대체하여 적용할 수 있을 것으로 기대된다ˮ 라고 말했다.
한편 이번 연구는 한국연구재단 중견연구자지원사업과 한국전력 사외공모 기초연구지원사업의 지원을 받아 수행됐다.
2023.11.07
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수소차 연료전지 촉매 1000배 이상 저렴해진다
미래 에너지원으로 주목받고 있는 수소 연료전지를 기존 귀금속 백금 소재 대비 1,000배 이상 저렴한 소재로 개발하여 화제다.
우리 대학 신소재공학과 조은애 교수 연구팀이 POSTECH 화학공학과 한정우 교수 연구팀과 공동연구를 통해 백금을 대체할 수 있는 비귀금속 촉매를 개발하고, 해당 소재의 고활성 메커니즘을 규명하는 데 성공했다고 22일 밝혔다.
수소차에 사용되는 양이온 교환막 연료전지(proton exchange membrane fuel cell, PEMFC)는 전극 촉매로 많은 양의 백금 촉매를 사용한다. 특히, 연료전지 공기극에서의 전기화학 반응은 속도가 매우 느려, 이를 높이기 위해 전극에 많은 양의 백금 촉매가 필요하다.
공동연구팀은 백금을 대체할 수 있는 공기극용 ‘단일 원자 철-질소-탄소-인 소재’를 개발하고, 활성 메커니즘을 규명했다고 밝혔다. 이 촉매는 상용제품에 적용되고 있는 양이온 교환막 연료전지(PEMFC) 뿐만 아니라, 차세대 연료전지인 음이온 교환막 연료전지(anion exchange membrane fuel cell, AEMFC)에도 적용이 가능하다는 점에서 더욱 의미가 있다고 할 수 있다. 새롭게 개발한 소재는 탄소에 미량의 철 원소가 원자 단위로 분산돼 있고, 그 주변을 질소와 인이 결합하고 있는 구조다.
조은애 교수는 “기존의 단일원자 철-질소-탄소 촉매의 활성부에 인을 첨가함으로써 한계를 극복하고 성능 향상에 성공했다”라고 설명하며, “연료전지는 복잡한 반응 장치라서 새로운 촉매가 개발되더라도 실제 연료전지에 적용하는 것은 어려운 경우가 많은데, 이번에 개발한 촉매는 양이온 교환막 연료전지와 음이온 교환막 연료전지에 적용해서 모두 성능을 높이는데 성공했다”라고 말했다.
신소재공학과 노정한 박사과정이 제1 저자로, POSTECH 조아라 박사가 공동 제1 저자로 참여한 이번 연구 결과는 미국화학회 촉매 분야 저명 국제 학술지 ‘에이씨에스 카탈리시스(ACS Catalysis)’ 2023년 7월 3일자 온라인판에 출판됐다. 또한, 그 우수성을 인정받아 해당 학술지 보조 표지 논문(Supplementary front cover)로 게재됐다. (논문명: Transformation of the Active Moiety in Phosphorus-Doped Fe-N-C for Highly Efficient Oxygen Reduction Reaction)
한편, 이번 연구는 한국에너지기술평가원이 추진하는 에너지인력양성사업과 한국연구재단이 추진하는 미래소재디스커버리사업의 지원을 받아 이뤄졌다.
2023.08.23
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차세대 연료전지용 초고성능 ‘만능 전극’ 개발
연료전지란 청정에너지원인 수소를 이용해 고효율로 전력을 생산하는 장치로, 다가오는 수소 사회에서 중요한 역할을 하는 기술로 여겨진다. 차세대 연료전지에 모두 적용 가능하고 기존에 비해 700시간 구동에도 끄떡없는 우수한 전극 소재가 개발되어 화제다.
우리 대학 신소재공학과 정우철, 기계공학과 이강택 교수와 홍익대학교 김준혁 교수 공동 연구팀이 산소 이온 및 프로톤 전도성 고체산화물 연료전지에 모두 적용 가능한 전극 소재 개발에 성공했다고 9일 밝혔다.
세라믹 연료전지는 전해질로 이동하는 이온의 종류에 따라 산소 이온 전도성 고체산화물 연료전지(SOFC)와 프로토닉 세라믹 연료전지(PCFC) 2가지로 나뉜다. 또한, 두 형태에 대해 모두 전력과 수소 간의 변환이 가능하므로 총 네 가지 소자로 구분될 수 있다. 해당 소자들은 수소전기차, 수소 충전소, 발전 시스템 등에 활용할 수 있는 탄소중립 사회를 위한 차세대 핵심 기술로 떠오르고 있다.
하지만, 이러한 소자들은 구동 온도가 낮아짐에 따라 가장 느린 전극 반응의 속도가 저하돼 소자의 효율이 크게 떨어지는 고질적인 문제점이 있었다. 이를 해결하기 위해 다양한 연구가 진행되고 있지만, 보고된 대부분의 전극 소재는 촉매 활성도가 떨어질뿐더러 소재의 활용이 특정 소자에 집중되어 있어 전력 변환 및 수소 생산이 가역적으로 필요한 고체산화물 연료전지에 적용되기에 한계가 있었다.
연구팀은 문제해결을 위해 그동안 주목받지 못했던 페로브스카이트 산화물 소재에 높은 원자가 이온(Ta5+)을 도핑해 매우 불안정한 결정구조를 안정화하는 데 성공했고, 이를 통해 촉매 활성도가 100배 이상 향상됨을 확인했다.
연구팀이 개발한 전극 소재는 산소이온 전도성 고체산화물 연료전지(SOFC)와 프로토닉 세라믹 연료전지의 전력 생산 및 수소 생산 총 4가지 소자에 모두 적용됐다. 또한 해당 소자들의 효율이 현재까지 보고된 소자 중 가장 우수하고 기존 100시간 운전에도 열화되던 소재에 비해 장기간(700시간) 구동에도 안정적으로 구동해, 개발된 전극 소재의 우수성이 입증됐다.
우리 대학 김동연, 안세종 박사과정 학생, 홍익대학교 김준혁 교수가 공동 제 1 저자로 참여한 이번 연구 결과는 재료·화학 분야의 세계적 권위지인 영국 왕립학회 ‘에너지 & 인바이런멘탈 사이언스, Energy & Environmental Science’(IF:32.5) 7월 12일 字 온라인판에 게재됐다. (논문명: An Universal Oxygen-Electrode for Reversible Solid Oxide Electrochemical Cells at Reduced Temperatures)
정우철 교수는 “문제점을 해결하기 위해서 완전히 새로운 소재를 개발해야 한다는 틀을 깨고 기존에 주목받지 못했던 소재의 결정구조를 잘 제어하면 고성능 연료전지를 개발할 수 있다는 아이디어를 제시한 의미있는 결과다”고 말했다.
또한 이강택 교수는 “하나의 소자에만 응용되었던 기존 소재들에 비해 총 4가지 소자에 모두 적용될 수 있는 유연성을 가지고 있어 추후 연료전지, 물 분해 수소 생산 장치 등 친환경 에너지기술 상용화에 크게 기여할 것으로 기대된다”라고 말했다.
한편 이번 연구는 과학기술정보통신부 원천기술개발사업 그리고 나노 및 소재 기술개발사업의 지원으로 수행됐다.
2023.08.09
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돼지표피에서 추출한 젤라틴 활용해 고성능 고체산화물 연료전지 개발
우리 대학 기계공학과 이강택 교수 연구팀이 돼지 표피에서 추출한 젤라틴을 활용해 수백 나노 수준의 매우 얇은 고 치밀성 다중도핑 세라믹 박막 제조 기술을 적용한 고성능의 양방향 고체산화물 연료전지 개발에 성공했다고 8일 밝혔다.
양방향 고체산화물 연료전지(R-SOFC)는 하나의 연료전지 소자에서 수소 생산과 전력생산이 모두 가능한 시스템으로서 탄소중립 사회 실현을 위해 필수적인 에너지 변환장치다.
이러한 에너지 소자의 성능을 높이기 위해서는 700oC 이하의 중저온에서 고활성을 갖는 전극의 개발이 필수적이며, 이를 위해 코발트 기반 페로브스카이트 전극이 집중적으로 연구돼왔다. 하지만 이러한 코발트 기반 전극 소재는 범용으로 사용되는 지르코니아(ZrO2) 전해질과 고온에서 화학반응을 일으켜 성능을 저하하는 문제가 있다. 이를 해결하기 위해 전극과 전해질 사이에 세리아(CeO2) 기능층을 도입하는 연구가 진행돼왔지만, 세리아와 지르코니아 사이의 반응을 억제하기 위해서 공정온도가 제한되며 이로 인해 두꺼운 다공성 구조를 갖게 되어 연료전지의 성능 및 안정성이 저하된다는 문제가 있었다.
이 교수 연구팀은 이 연구에서 젤라틴을 활용해 매우 얇으면서도 치밀한 다중도핑의 세리아 나노박막 제조 공정기술을 개발해 양방향 고체산화물연료전지에 기능층으로 적용하는 데 성공했다. 전기화학 및 구조 분석을 통해 치밀한 기능층의 도입으로 산소이온의 이동경로가 크게 감소하며 전기화학적 활성영역이 크게 증가함을 확인했다. 또한 개발된 양방향 연료전지는 기존 공정을 적용한 연료전지 대비 2배 이상 높은 성능을 보였으며 동일소재를 사용한 연료전지 중 가장 높은 성능(3.5 W/cm2, 750oC) 을 나타냈으며, 수소 생산도 세계 최고성능을 발휘했다. 또한, 개발된 연료전지 소자는 1,500시간 동안 열화 없이 구동돼 매우 높은 안정성을 갖고 있음을 실증했다.
이강택 교수는 "이번 연구에서 사용된 공정들은 대면적 양산시스템에도 쉽게 적용할 수 있는 기술들이기 때문에, 탄소중립 실현을 위한 고성능 양방향 연료전지 상용화에 본 기술을 적용할 수 있을 것ˮ이라며 연구의 의미를 강조했다.
기계공학과 유형민 석사과정, 임하니 박사후연구원이 공동 제1 저자로 참여한 이번 연구는 국제 학술지인 `어드벤스드 펑셔널 머티리얼스, Advanced Functional Materials' (IF : 19.924) 지난 9월 8일 字 온라인판에 게재됐다. (논문명 : Exceptionally High-performance Reversible Solid Oxide Electrochemical Cells with Ultra-thin and Defect-free Sm0.075Nd0.075Ce0.85O2-���� Interlayers). 또한 해당 논문은 연구의 파급력을 인정받아 표지논문 (Front cover)으로 선정됐다.
한편 이번 연구는 과학기술정보통신부 수소에너지혁신기술개발사업, 중견연구자지원사업, 나노 및 소재 기술개발사업, 그리고 기후변화대응기술개발사업의 지원으로 수행됐다.
2022.12.08
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코어-쉘 나노입자의 원자 구조와 물성 규명 성공
우리 대학 물리학과 양용수 교수, 화학과 한상우 교수, 기계공학과 유승화 교수 공동연구팀이 한국기초과학지원연구원, 한국화학연구원과의 공동연구 및 미국 로런스 버클리 국립연구소(Lawrence Berkeley National Laboratory), 영국 버밍엄 대학교(University of Birmingham)와의 국제 협력 연구를 통해 팔라듐-백금 코어-쉘 구조 나노입자의 3차원 계면구조와 그 특성을 규명했다고 3일 밝혔다.
코어-쉘(core-shell) 구조 나노입자는 서로 다른 물질로 이루어진 코어(알맹이)와 쉘(껍데기)이 맞붙은 형태로 합성된 나노물질이다. 코어와 쉘 간의 경계면에서 코어를 이루는 물질과 쉘을 이루는 물질 간의 원자 간격 차이로 인해 원자 구조의 변형이 일어나며, 이 변형을 제어함으로써 나노입자의 광학적, 자기적, 촉매적 성질들을 변화시킬 수 있다.
특히 수소연료전지 제작에 필수적으로 사용되는 촉매에 값비싼 백금이 주로 사용되는데, 코어-쉘 구조를 최적화할 수 있다면 훨씬 적은 양의 백금을 이용해 더욱 높은 성능의 촉매를 제작 가능하다는 점 때문에 많은 연구자의 관심을 끌고 있다. 하지만 지금까지의 코어-쉘 나노입자의 계면 연구들은 대부분 2차원 분석이나 앙상블-평균(ensemble-averaged) 분석을 통해 이루어져 쉘 내부에 묻힌 3차원적인 코어-쉘 경계면의 구조와 그에 따른 특성을 정확히 파악하기 어려웠다는 한계가 있다.
연구팀은 자체 개발한 원자 분해능 전자토모그래피 기술을 이용해 팔라듐과 백금으로 이루어진 코어-쉘 구조 나노입자의 3차원 계면 원자 구조를 최초로 규명했다. 병원에서 인체 내부의 3차원적인 구조를 엑스레이 CT를 이용해 측정하는 것과 마찬가지로, 전자토모그래피는 투과전자현미경을 이용해 물질에 대한 초고분해능 CT를 촬영하는 기술이라고 볼 수 있다. 이는 다양한 각도에서 물질의 2차원적인 투과전자현미경 이미지들을 얻고, 이로부터 3차원적인 구조 정보를 재구성해내는 방식으로 작동한다. 연구팀은 전자토모그래피의 3차원 분해능을 끌어올려 물질 내부의 원자들을 하나하나 관찰 가능한 수준으로 재구성하고, 코어-쉘의 3차원 원자 구조를 약 24pm(피코미터)의 정밀도로 규명했다. 1pm(피코미터)는 1미터의 1조 분의 일에 해당하는 단위로, 24pm는 수소 원자 반지름의 약 1/2 정도에 해당하는 매우 높은 정밀도다.
얻어진 구조를 통해 연구팀은 나노입자 내부의 코어-쉘 경계면의 구조를 단일 원자 단위로 파악할 수 있었고, 계면구조로부터 파생되는 원자들의 변위와 구조 변형에 대한 단일 원자 수준의 3차원적인 지도를 작성해 정량적으로 해석했다. 이를 통해 팔라듐-백금의 코어-쉘 나노입자 표면에 분포하는 각각의 원자들의 촉매 활성도를 규명했으며, 적절한 변형이 가해질 경우 촉매 활성도를 크게 높일 수 있음을 밝혔다.
물리학과 조혜성 석박사통합과정 학생이 제1 저자로 참여한 이번 연구는 국제 학술지 `네이처 커뮤니케이션즈(Nature Communications)'에 10월 10일 字 게재됐다. (논문명 : Direct strain correlations at the single-atom level in three-dimensional core-shell interface structures)
연구팀은 얻어진 3차원적 원자 변위와 구조 변형 지도에서 푸아송 효과(Poisson effect)로 알려진 탄성체 성질이 코어-쉘 나노입자 전체뿐만 아니라 단일 원자 수준에서도 일어난다는 것을 발견했다. 연구팀은 또한 이론적으로만 예측돼왔던 계면과 표면에서의 구조 변형도에 대한 상관성을 실험적으로 확인하고 이를 정량적으로 해석했다. 이러한 구조의 변형이 나노입자 전체에서 비슷하게 분포하는 것이 아니라 나노입자의 모양에 따라 위치별로 다르게 나타날 수 있음을 밝혔으며, 이러한 실험적인 발견은 분자 정역학(molecular statics) 시뮬레이션을 통해 이론적으로도 재확인됐다.
특히, 실험적으로 얻어진 3차원적인 원자 구조 정보는 양자역학적 계산을 통해 실제 물질의 물성과 직접적으로 연관될 수 있다는 점에서 그 의의가 크다. 이번 연구에서는 표면에서의 구조 변형도를 밀도범함수이론(density functional theory)의 양자역학적 계산 결과와 대응시킴으로써 표면에서의 촉매 활성도를 나타내는 표면의 산소 환원 반응(oxygen reduction reaction)을 각각의 표면 원자에 대해 계산했고, 이는 코어-쉘 구조와 촉매 특성 간의 관계를 단일 원자 수준에서 규명한 최초의 사례다.
연구를 주도한 양용수 교수는 "이번 연구는 그동안 2차원적인 분석, 또는 낮은 분해능에 국한되어 온 코어-쉘 구조 연구에서 벗어나 원자 하나하나까지 3차원적으로 들여다본다는 완전히 새로운 시각을 제시한다ˮ며 "이는 결과적으로 각각의 원자를 제어하는 사전적 설계를 통해 물질의 촉매 특성뿐만 아니라 구조와 연관된 모든 물성을 원하는 대로 최적화할 가능성을 보여준다ˮ라고 연구의 의의를 설명했다.
한편 이번 연구는 삼성미래기술육성재단 사업의 지원을 받아 수행됐다.
2022.11.03
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탄소중립을 위한 차세대 에너지 변환기술인 고성능 프로토닉 세라믹 연료전지 개발 성공
우리 대학 기계공학과 이강택 교수 연구팀이 마이크로파를 이용한 초고속 소결 공정을 통해 고성능 프로토닉 세라믹 연료전지(PCFC) 개발에 성공했다고 3일 밝혔다.
기존의 산소 이온 전도성 고체 산화물 연료전지(SOFC)와 달리, 프로토닉 세라믹 연료전지는 양성자 전도성 세라믹 전해질의 높은 이온 전도도와 낮은 활성화 에너지 특성으로 인해, 600oC 이하 저온에서 고효율로 전력 변환 및 수소 생산이 가역적으로 가능한 에너지 변환 시스템으로 이는 수소전기차, 수소 충전소, 건물 및 선박용 발전시스템 등에 활용이 가능한 탄소중립 사회를 위한 차세대 핵심 기술로 떠오르고 있다.
이러한 프로토닉 세라믹 연료전지는 난소결성 바륨 기반 산화물 전해질을 사용하는데, 이를 치밀화하기 위해서 1,500oC 이상 고온에서 장시간 소결(세라믹 입자를 가열하여 단단하게 결합시키는) 공정이 필수적이다. 하지만, 이러한 극한 공정 중에 산화물 내부에서 발생하는 양이온 확산으로 화학적 조성이 불안정해지는 치명적인 문제가 있었다. 이를 해결하기 위해 다양한 연구가 진행되고 있지만, 대부분 실험실에서 국소적으로 가능한 방법들이 보고되고 있으며, 실용적으로 상용화가 가능한 새로운 제조 공정의 연구가 시급한 실정이다.
연구팀은 이러한 문제점을 해결할 방법으로 기존에 복사열로 장시간 (300분) 소결하는 방법 대신 흔히 전자레인지나 오븐 등에 쓰이는 마이크로파를 사용해 5분 만에 초고속 소결을 해 이론적 화학조성의 전해질을 갖는 프로토닉 세라믹 연료전지를 개발하는 데 성공했다. 이와 동시에, 초고속 온도 상승으로 연료극이 나노 구조화돼 전기화학적 활성 영역 또한 크게 확장됨을 증명했다. 연구팀은 이와 더불어 3차원 형상 복원 기술을 통해, 연료극 입자 미세화로 인한 삼상계면 길이의 증가가 전극 표면 활성 반응을 가속화하는 미세구조와 전기화학 특성 간의 상관관계를 규명했다.
연구팀이 개발한 프로토닉 세라믹 연료전지는 현재까지 보고된 동일 소재의 연료전지 중 가장 우수한 성능을 보였으며, 장시간 (800시간) 구동에도 매우 높은 안정성이 확인돼, 마이크로파 기반 초고속 제조 공정 도입의 이점을 효과적으로 증명했다.
우리 대학 기계공학과 김동연, 배경택 박사과정생이 공동 제1 저자로 참여한 이번 연구 결과는 국제 학술지인 `에이씨에스 에너지 레터스, ACS Energy Letters' (IF:23.991) 6월 29일 字 온라인판에 게재됐다. (논문명: High-Performance Protonic Ceramic Electrochemical Cells)
이강택 교수는 "이번 연구를 통해 마이크로파를 이용한 초고속 제조 공정이 기존 공정의 난제를 해결하고 프로토닉 세라믹 연료전지 성능을 극대화할 수 있음을 실험적으로 증명했고, 이는 탄소중립 사회 실현을 앞당길 수 있는 고성능 차세대 에너지 변환기술 발전의 촉매 역할을 할 것ˮ 이라고 말했다.
한편 이번 연구는 과학기술정보통신부 수소에너지혁신기술개발사업, 중견연구자지원사업 그리고 나노 및 소재 기술개발사업의 지원으로 수행됐다.
2022.08.03
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차세대 에너지 변환기술인 양방향 고체산화물 연료전지용 스마트 전극 개발
우리 대학 기계공학과 이강택 교수 연구팀이 포스텍 한정우 교수, 한국세라믹기술원 신태호 박사팀과의 공동 연구를 통해 양방향 고체산화물 연료전지(SOFC)용 고성능 전극 소재 개발에 성공했다고 21일 밝혔다.
양방향 고체산화물 연료전지는 고온에서 수소와 산소를 자발 반응시켜 고효율로 전력으로 변환(연료전지 모드) 하고, 전기를 가하면 청정 수소(그린 수소)와 같은 친환경 에너지원을 생산(전해전지 모드) 할 수 있는, 탄소중립 사회를 위한 차세대 에너지 변환 기술이다.
이러한 양방향 연료전지의 전기화학적 성능을 높이기 위해서 가역반응에서 전극의 촉매 성능을 획기적으로 높이는 것이 중요하며, 이를 위한 다양한 연구가 진행되고 있다. 그중 다공성 연료극 구조체 표면에 고성능 나노 금속 촉매를 입히는 기존 함침법의 경우 반응점을 늘리기 위해서 반복적인 증착 공정을 수행해야 하고, 고온 장기 구동 시 응집 현상으로 인한 촉매 활성도가 저하되는 한계를 갖고 있다.
연구팀은 이러한 문제점 해결을 위해 연료전지가 작동하는 환경에서, 전극 표면에 금속합금 나노촉매가 자발적으로 형성되는 용출(exsolution) 현상을 활용한 전극을 디자인 했다. 연구팀은 금속합금 나노촉매 형성을 촉진하기 위해 기존 코발타이트계 산화물 구조 내에 팔라듐(Pd)을 미량 첨가해, 양방향 구동 시 가역적으로 고활성을 갖는 전극 개발에 성공했다. 해당 방법으로 설계된 나노 합금 촉매는 페로브스카이트 격자 내부에서부터 전극 표면으로 스스로 용출돼 형성되기 때문에 전극 표면과 응집 현상 없이 강하게 결합하고, 입자의 균일도 또한 우수해 촉매 성능 향상에 큰 이점이 있다.
연구팀은 전해질 지지체 단전지에 개발된 전극을 연료극으로 사용해 성능을 측정한 결과, 연료전지 모드에서 최대출력 2.0W/cm2 (850oC), 전해전지 모드에서 전력밀도 2.23A/cm-2 (1.3V, 850oC)를 구현해, 세계 최고 수준의 양방향 연료전지 성능을 달성했다. 이는 기존 기술 대비 연료전지 모드는 1.6배, 전해전지 모드는 2.4배 향상된 결과다.
기계공학과 김경준 박사, 배경택 박사과정생, 포스텍 임채성 박사과정생이 공동 제1 저자로 참여한 이번 연구 결과는 국제 학술지인 `어플라이드 카탈리시스 비: 인바이러멘탈, Applied Catalysis B: Environmental' (IF:19.503, JCR분야 0.93%) 5월 14일 字 온라인판에 게재됐다. (논문명: Concurrent promotion of phase transition and bimetallic nanocatalyst exsolution in perovskite oxides driven by Pd doping to achieve highly active bifunctional fuel electrodes for reversible solid oxide electrochemical cells)
이강택 교수는 “이번 연구를 통해서 특정 페로브스카이트 전극 물질 내 높은 환원 특성을 가지는 원소의 도핑이 산화물 전극 표면에 이종 금속 나노촉매를 선택적으로 형성하는 방아쇠 역할을 할 수 있으며, 이는 고성능 고 안정성의 양방향 고체산화물 연료전지 상용화를 선도하는 기술이 될 것”이라고 말했다.
한편 이번 연구는 과학기술정보통신부 수소에너지혁신기술개발사업, 중견연구자지원사업 그리고 나노 및 소재 기술개발사업의 지원으로 수행됐다.
2022.06.21
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전기화학 분야의 오랜 난제인 전기 이중층 구조 규명
우리 대학 화학과 김형준 교수 연구팀이 GIST 신소재공학부 최창혁 교수 연구팀과 공동 연구를 통해 전기화학 분야의 오랜 난제 중 하나인 전기 이중층 구조를 이론적으로 규명하는 데 성공했다고 27일 밝혔다.
태양광 발전 등 친환경적으로 생산된 전기를 화학연료의 형태로 변환 및 저장하는 기술은 현재 인류가 직면하고 있는 에너지-환경 문제를 해결할 수 있는 가장 효율적인 미래전략이다. 2019년 리튬이온 배터리의 노벨 화학상 수상에서도 볼 수 있듯이, 전기화학 기술은 이러한 지속 가능한 탄소 중립 사회의 구축에 있어 가장 중요한 코어 기술로 여겨진다. 그러나 전기화학 분야에서 교과서에도 등장하는 100년 가까운 오래된 난제 중 하나가 있는데, 이는 바로 `전기 이중층'이라 불리는 특별한 액체 구조를 밝혀내는 것이다.
전기 이중층은 전기를 가한 금속 전극 주변에 액체 속의 이온이 쌓이면서 생성되는 특이한 층 구조를 의미한다. 이 구조적 특성에 따라 에너지 변환/저장 성능이 결정되기 때문에, 전기 이중층의 구조를 밝히려는 노력이 오랫동안 이어져 왔다. 그러나 전기 이중층은 금속 전극과 액체 전해질 사이 계면에 파묻혀 생성되는 나노 크기 정도 공간 속, 물과 이온들의 복잡한 배열을 가지는 구조이기 때문에 이를 직접 관측하기란 거의 불가능에 가까웠으며 지난 수십 년간 난제의 풀이에 대한 뚜렷한 진보를 이룰 수 없었다.
김형준 교수 연구팀은 컴퓨터 속 디지털 세상에 전기 이중층을 구현해 이러한 실험적 한계를 돌파하고자 했다. 양자 역학 및 분자동역학에 기반한 높은 정확도의 컴퓨터 시뮬레이션 방법을 개발해 그동안 베일에 싸여있던 전기 이중층 구조를 규명하는 데 성공했다. 이러한 가상공간에서의 결과는 GIST 최창혁 교수 연구팀이 실제로 실험에서 측정한 전기 이중층의 물리적 특성을 정확하게 예측할 수 있었다. 더 나아가 이러한 지식의 진보를 바탕으로, `주인-손님 화학' (특정 `손님' 분자만을 선택적으로 받아들이는 `주인' 분자의 특이한 화학적 성질을 의미)이라는 특별한 화학 반응을 활용해 전기 이중층 구조를 실제로 제어할 수 있는 전략을 도출했으며, 이를 통해 탄소 저감에 중요한 전기화학적 이산화탄소의 연료화 반응 효율 제어에 성공했다.
연구진은 "이번 연구를 통해 전기화학 분야의 오래된 난제인 전기 이중층 구조를 규명하는 데 성공했을 뿐만 아니라, 궁극적으로 이를 제어해 친환경 전기 에너지의 변환 및 저장 성능을 획기적으로 높일 가능성에 첫 단추를 끼웠다ˮ며, 이어 "이번 연구를 시발점으로 연료전지, 배터리, 질소 고정화 등 인류의 생존에 꼭 필요한 신 전기화학 기술 개발을 위한 연구를 지속하겠다ˮ고 소감을 밝혔다.
우리 대학 화학과 신승재 박사과정 학생과 GIST 신소재공학부 김동현, 배근수 박사과정 학생이 공동 제1 저자로 참여한 이번 연구 결과는 국제 학술지 `네이처 커뮤니케이션즈(Nature Communications)' 에 1월 10일 字 게재됐다. (논문명: On the importance of the electric double layer structure in aqueous electrocatalysis)
한편 이번 연구는 삼성전자 미래기술육성사업 및 한국연구재단(NRF)의 지원으로 진행됐다.
2022.01.27
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지하수 및 해수 환경에서 플루토늄의 이동을 촉진시키는 화학종 규명
원자력 발전을 통해 발생하는 방사성폐기물의 안전한 관리와 처분은 전 세계 원자력 이용 국가들이 해결하고자 하는 오래된 현안이다. 특히, 방사성폐기물의 처분 안전 기술은 심부 지하 매질에서 방사성 핵종의 이동이나 지연 등에 미치는 다양한 지구화학적 열역학 데이터와 화학적 거동에 대한 이해에 기반한다.
우리 대학 원자력 및 양자공학과 윤종일 교수 연구팀(방사화학 및 레이저 분광연구실)은 산화수 6가의 플루토늄이 탄산 이온 및 알칼리토금속과 결합해 삼성분 칼슘/마그네슘 플루토닐 카보네이트 화합물(CaPuO2(CO3)32-, MgPuO2(CO3)32-)이 형성됨을 최초로 규명했다. 이번 연구에서 새로이 규명된 플루토늄 화학종의 형성으로 방사성 오염부지에서 플루토늄의 이동이 기존의 이해했던 것보다 더 촉진될 수 있을 것으로 예측됐다.
플루토늄은 우라늄 광석에 자연적으로 존재하는 극미량의 Pu-239를 제외하고는 원자력 발전 및 핵무기 개발 프로그램과 같은 인위적 활동으로 발생한다. 미국, 러시아, 프랑스, 영국 등 핵무기보유국의 경우, 핵무기 제조와 관련된 시설에서 플루토늄이 지하수 및 해수를 통해 이동하여 인근 지역의 방사능 오염을 초래했고 이렇게 오염된 부지의 제염은 막대한 비용으로 수십 년간 지속되고 있다. 우리나라도 원자력 발전의 부산물로 사용후핵연료가 발생하고 있고 그 중 약 1%가 플루토늄이다.
방사성폐기물의 형태 및 처리방식은 각국의 관리정책에 따라 상이하지만, 전 세계적으로 인간의 침입이 제한되고 지질학적으로 안정하며 공학적 방벽시스템을 갖춘 심지층(500m 이하)에 사용후핵연료 및 고준위방사성폐기물을 처분하는 방식이 가장 유력하다. 현재 세계 최초의 사용후핵연료 처분장이 2020년대 운영을 목표로 핀란드에 건설중이다.
플루토늄은 수용액 환경에서 3가부터 6가까지 다양한 산화수를 동시에 가질 수 있어 매우 복잡한 화학 특성을 가진다. 또한, 플루토늄을 활용한 연구는 국제기구 및 국내 원자력규제기관의 엄격한 관리 감독을 받고 있어 핵물질 및 방사선 안전기준을 만족하는 시설에서만 제한적으로 수행될 수 있다. 이번 연구의 모든 실험은 플루토늄 등의 핵원료물질을 취급할 수 있는 한국원자력연구원의 안전시설 내에서 수행됐다.
이번 연구에서는 pH 8 – 10의 수용액 환경에서 6가 플루토늄이 자연에 풍부하게 존재하는 탄산 이온과 알칼리토금속과 결합해 CaPuO2(CO3)32- 및 MgPuO2(CO3)32- 삼성분 화합물이 형성된다는 것을 최초로 규명했고, 깁스 자유에너지 분석을 통해 자연환경에서 이동성이 높은 6가 산화상태의 플루토늄이 기존에 알려진 것보다 더 안정적으로 수용액 내에 존재할 수 있음을 보고했다. 아울러 새로 규명된 플루토늄 삼성분 화학종이 지하수 및 해수 환경에서 가장 주요한 플루토늄 6가 화학종임을 밝혔다.
이번 연구를 통해 확보한 열역학 데이터는 플루토늄의 화학적 거동을 예측하고 사용후핵연료 심지층 처분장의 안전성을 평가하는 데 주요 입력자료로 활용될 것으로 기대된다.
지난 8월 우리 대학에서 박사학위를 마친 조용흠 박사(독일 Karlsruhe Institute of Technology 박사후연구원으로 근무)가 제1저자로 참여하고, 한국원자력연구원 방사화학연구실의 조혜륜 박사와 공동 수행한 이번 연구는 영국왕립화학회(Royal Society of Chemistry)가 발간하는 국제학술지 ‘Dalton Transactions’ 9월호에 최신 게재됐고 무기화학 분야 연구의 중요성과 우수성을 인정받아 'Dalton Transactions HOT Article'로 선정돼 주목을 받았다(논문명: Visible-NIR absorption spectroscopy study of the formation of ternary plutonyl(VI) carbonate complexes, https://doi.org/10.1039/D0DT01982H). 현재 조용흠 박사는 Karlsruhe Institute of Technology에서 방사광가속기 기반 엑스선 분광법을 활용하여 새로 규명된 플루토늄 화학종의 구조 규명 연구를 이어가고 있다.
한편 이번 연구는 한국연구재단 미래원자력연구센터 사업의 지원을 받아 수행됐다.
2020.10.12
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정우철, 김상욱 교수, 수소 연료전지 성능 높일 수 있는 나노촉매기술 개발
〈 정우철, 김현유(충남대), 김상욱 교수 연구팀 〉
우리 대학 신소재공학과 정우철, 김상욱 교수와 충남대학교 김현유 교수 공동 연구팀이 금속 나노 소재를 이용해 수소에너지 기술의 핵심인 연료전지의 성능을 대폭 높일 수 있는 새 나노촉매기술을 개발했다.
이 기술을 통해 연료전지 외에도 물 분해 수소생산 등 다양한 환경친화적 에너지기술에 폭넓게 적용할 수 있을 것으로 기대된다.
최윤석, 차승근 박사, 그리고 충남대 하현우 박사과정 학생이 1 저자로 참여한 이번 연구는 국제 학술지 ‘네이처 나노테크놀로지 (Nature Nanotechnology)’ 2월 18일 자 온라인판에 게재됐고, 3월호 표지로 선정됐다. (논문명: Unravelling inherent electrocatalysis of mixed-conducting oxide activated by metal nanoparticle for fuel cell electrodes).
10나노미터 이하 크기의 금속 나노입자는 극도로 적은 양으로 높은 촉매 활성을 보일 수 있다는 가능성 때문에 최근 에너지 및 환경기술 분야에서 큰 관심을 받고 있다.
그러나 이러한 신소재들은 가격이 매우 비싸고 높은 온도에서 입자들끼리 뭉치면서 촉매 활성이 저하되는 고질적인 문제점이 남아 있었다. 600도 이상의 높은 온도를 활용해 초고효율 발전 방식으로 주목받는 고체산화물 연료전지도 활용성 측면은 회의적인 시각이 존재했다. 또한 각 금속 입자의 촉매 효율 향상 수치에 대한 정확한 연구결과가 없어 해당 분야 발전에 한계가 있었다.
연구팀은 문제 해결을 위해 세계적으로 인정받는 블록공중합체 자기조립을 이용한 금속 나노패턴기술을 통해 산화물 연료전지 전극 표면에 10나노미터 크기의 균일한 금속 나노입자들을 균일하게 합성하는 데 성공했고, 이를 통해 하나의 입자가 갖는 촉매 특성을 고온에서 정확히 분석해 연료전지의 성능을 극대화하는 기술을 개발했다.
연구팀은 대표적 귀금속 촉매인 백금의 경우 300나노그램(약 0.015원 가치)의 적은 양으로도 연료전지의 성능을 21배까지 높일 수 있음을 확인했다.
나아가 백금 외에 많이 활용되는 촉매인 팔라듐, 금, 코발트 등의 금속 촉매 특성을 정량적으로 파악 및 비교했고 이론적 규명을 통해 촉매 성능이 향상되는 정확한 원리를 밝혔다.
정우철 교수는 “단순히 값비싼 촉매의 양을 늘리는 비효율적인 방법을 사용하던 기존 틀을 깨고 매우 적은 양의 나노입자를 이용해 고성능 연료전지를 개발할 수 있다는 명확한 아이디어를 제시한 의미 있는 결과이다”고 말했다.
또한 “해당 기술은 금속촉매가 사용되는 다양한 산업 분야에 적용할 수 있는 높은 유연성을 가지고 있어 추후 연료전지, 물 분해 수소생산 장치 등 친환경 에너지기술 상용화에 크게 기여할 것으로 기대한다”라고 말했다.
이번 연구는 한국연구재단 나노소재원천기술사업의 지원을 받아 수행됐다.
□ 그림 설명
그림1. 금속나노입자의 고온 전기화학적 촉매 특성 정밀 평가를 위한 전극 구조의 모식도
그림2. 10 nm 크기의 여러 금속나노입자 (백금, 팔라듐, 코발트, 금)의 고온 전기화학적 촉매 특성 정밀 비교 평가 결과
2019.02.25
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정우철 교수, 5분 코팅만으로 연료전지 전극반응성 1천배 향상 기술 개발
〈 정 우 철 교수, 서 한 길 박사과정 〉
우리 대학 신소재공학과 정우철 교수 연구팀이 5분 이내의 산화물 코팅만으로 연료전지의 수명과 성능을 획기적으로 향상시킬 수 있는 전극 코팅 기술을 개발했다.
서한길 박사과정이 1저자로 참여한 이번 연구는 국제 학술지 ‘어드밴스드 에너지 머티리얼즈(Advanced Energy Materials)’ 7월 5일자 표지 논문(Inside Front Cover)에 게재됐다. (논문명 : Exceptionally Enhanced Electrode Activity of (Pr,Ce)O2-δ-Based Cathodes for Thin-Film Solid Oxide Fuel Cells, 박막 고체산화물연료전지용 (Pr,Ce)O2-δ 기반 공기극의 향상된 전극 활성)
연료전지는 대기오염 물질을 배출하지 않는 친환경 발전장치로 특히 고체산화물 연료전지는 다른 연료전지에 비해 발전효율이 높고 값비싼 수소 이외에 다양한 연료를 직접 사용할 수 있다는 장점을 가져 세계적으로 큰 주목을 받고 있다.
하지만 고체산화물 연료전지를 구동하기 위해서는 700℃ 이상의 높은 작동온도가 필요하며 이는 소재 및 시스템 비용의 증가, 장시간 구동 시 성능 저하 등의 문제를 일으켜 연료전지의 상용화에 걸림돌이 되고 있다.
최근에는 박막 공정을 도입해 전해질의 두께를 수백 나노미터 크기로 줄임으로써 작동온도를 600℃ 이하로 크게 낮추고 가격 경쟁력을 확보하려는 박막형 고체산화물연료전지가 새로운 해결책으로 제시되고 있지만, 낮은 작동온도에서 급격히 떨어지는 전극 성능의 한계를 극복하지 못하고 있다.
연구팀은 공기극으로 사용되는 백금 박막의 산소환원반응 활성점을 극대화하고, 백금 전극이 고온에서 응집되는 현상을 막기 위해 산화물 코팅 기술을 개발했다.
연구팀은 전자와 산소이온 모두에 대한 높은 전도성과 산소환원 반응에 대한 뛰어난 촉매 특성을 가진 ‘프라세오디뮴이 도핑된 세리아((Pr,Ce)O2-δ)라는 새로운 코팅 소재를 전기화학도금을 통해 백금 표면에 코팅하는 데 성공했다. 이를 통해 기존 백금 박막 전극에 비해 1천 배 이상의 성능을 향상시켰다.
추가적으로 연구팀은 백금을 전혀 사용하지 않고 (Pr,Ce)O2-δ의 나노구조화를 제어하는 것만으로도 고성능의 박막형 고체산화물연료전지 공기극을 구현하는데 성공했다.
정 교수는“이번 연구에서 사용된 전극 코팅 기술은 쉽고 대량생산이 가능한 전기화학도금을 활용했기 때문에 그 기술적 가치가 매우 뛰어나다”며 “향후 박막형 고체산화물연료전지의 백금 전극을 대체할 수 있어 가격 저감을 통한 시장경쟁력 제고가 기대된다.”고 말했다.
이번 연구는 한국에너지기술평가원과 한국전력공사의 지원을 받아 수행됐다.
□ 그림 설명
그림1. 어드밴스드 에너지 머티리얼즈 표지(Inside Front Cover)
그림2. 코팅된 (Pr,Ce)O2-δ 나노구조체 유무에 따른 전극성능 변화
2018.07.09
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