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코어-쉘 나노입자의 원자 구조와 물성 규명 성공
우리 대학 물리학과 양용수 교수, 화학과 한상우 교수, 기계공학과 유승화 교수 공동연구팀이 한국기초과학지원연구원, 한국화학연구원과의 공동연구 및 미국 로런스 버클리 국립연구소(Lawrence Berkeley National Laboratory), 영국 버밍엄 대학교(University of Birmingham)와의 국제 협력 연구를 통해 팔라듐-백금 코어-쉘 구조 나노입자의 3차원 계면구조와 그 특성을 규명했다고 3일 밝혔다.
코어-쉘(core-shell) 구조 나노입자는 서로 다른 물질로 이루어진 코어(알맹이)와 쉘(껍데기)이 맞붙은 형태로 합성된 나노물질이다. 코어와 쉘 간의 경계면에서 코어를 이루는 물질과 쉘을 이루는 물질 간의 원자 간격 차이로 인해 원자 구조의 변형이 일어나며, 이 변형을 제어함으로써 나노입자의 광학적, 자기적, 촉매적 성질들을 변화시킬 수 있다.
특히 수소연료전지 제작에 필수적으로 사용되는 촉매에 값비싼 백금이 주로 사용되는데, 코어-쉘 구조를 최적화할 수 있다면 훨씬 적은 양의 백금을 이용해 더욱 높은 성능의 촉매를 제작 가능하다는 점 때문에 많은 연구자의 관심을 끌고 있다. 하지만 지금까지의 코어-쉘 나노입자의 계면 연구들은 대부분 2차원 분석이나 앙상블-평균(ensemble-averaged) 분석을 통해 이루어져 쉘 내부에 묻힌 3차원적인 코어-쉘 경계면의 구조와 그에 따른 특성을 정확히 파악하기 어려웠다는 한계가 있다.
연구팀은 자체 개발한 원자 분해능 전자토모그래피 기술을 이용해 팔라듐과 백금으로 이루어진 코어-쉘 구조 나노입자의 3차원 계면 원자 구조를 최초로 규명했다. 병원에서 인체 내부의 3차원적인 구조를 엑스레이 CT를 이용해 측정하는 것과 마찬가지로, 전자토모그래피는 투과전자현미경을 이용해 물질에 대한 초고분해능 CT를 촬영하는 기술이라고 볼 수 있다. 이는 다양한 각도에서 물질의 2차원적인 투과전자현미경 이미지들을 얻고, 이로부터 3차원적인 구조 정보를 재구성해내는 방식으로 작동한다. 연구팀은 전자토모그래피의 3차원 분해능을 끌어올려 물질 내부의 원자들을 하나하나 관찰 가능한 수준으로 재구성하고, 코어-쉘의 3차원 원자 구조를 약 24pm(피코미터)의 정밀도로 규명했다. 1pm(피코미터)는 1미터의 1조 분의 일에 해당하는 단위로, 24pm는 수소 원자 반지름의 약 1/2 정도에 해당하는 매우 높은 정밀도다.
얻어진 구조를 통해 연구팀은 나노입자 내부의 코어-쉘 경계면의 구조를 단일 원자 단위로 파악할 수 있었고, 계면구조로부터 파생되는 원자들의 변위와 구조 변형에 대한 단일 원자 수준의 3차원적인 지도를 작성해 정량적으로 해석했다. 이를 통해 팔라듐-백금의 코어-쉘 나노입자 표면에 분포하는 각각의 원자들의 촉매 활성도를 규명했으며, 적절한 변형이 가해질 경우 촉매 활성도를 크게 높일 수 있음을 밝혔다.
물리학과 조혜성 석박사통합과정 학생이 제1 저자로 참여한 이번 연구는 국제 학술지 `네이처 커뮤니케이션즈(Nature Communications)'에 10월 10일 字 게재됐다. (논문명 : Direct strain correlations at the single-atom level in three-dimensional core-shell interface structures)
연구팀은 얻어진 3차원적 원자 변위와 구조 변형 지도에서 푸아송 효과(Poisson effect)로 알려진 탄성체 성질이 코어-쉘 나노입자 전체뿐만 아니라 단일 원자 수준에서도 일어난다는 것을 발견했다. 연구팀은 또한 이론적으로만 예측돼왔던 계면과 표면에서의 구조 변형도에 대한 상관성을 실험적으로 확인하고 이를 정량적으로 해석했다. 이러한 구조의 변형이 나노입자 전체에서 비슷하게 분포하는 것이 아니라 나노입자의 모양에 따라 위치별로 다르게 나타날 수 있음을 밝혔으며, 이러한 실험적인 발견은 분자 정역학(molecular statics) 시뮬레이션을 통해 이론적으로도 재확인됐다.
특히, 실험적으로 얻어진 3차원적인 원자 구조 정보는 양자역학적 계산을 통해 실제 물질의 물성과 직접적으로 연관될 수 있다는 점에서 그 의의가 크다. 이번 연구에서는 표면에서의 구조 변형도를 밀도범함수이론(density functional theory)의 양자역학적 계산 결과와 대응시킴으로써 표면에서의 촉매 활성도를 나타내는 표면의 산소 환원 반응(oxygen reduction reaction)을 각각의 표면 원자에 대해 계산했고, 이는 코어-쉘 구조와 촉매 특성 간의 관계를 단일 원자 수준에서 규명한 최초의 사례다.
연구를 주도한 양용수 교수는 "이번 연구는 그동안 2차원적인 분석, 또는 낮은 분해능에 국한되어 온 코어-쉘 구조 연구에서 벗어나 원자 하나하나까지 3차원적으로 들여다본다는 완전히 새로운 시각을 제시한다ˮ며 "이는 결과적으로 각각의 원자를 제어하는 사전적 설계를 통해 물질의 촉매 특성뿐만 아니라 구조와 연관된 모든 물성을 원하는 대로 최적화할 가능성을 보여준다ˮ라고 연구의 의의를 설명했다.
한편 이번 연구는 삼성미래기술육성재단 사업의 지원을 받아 수행됐다.
2022.11.03
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상용 디젤로부터 수소 생산 가능한 개질 촉매 개발
우리 대학 기계공학과 배중면 교수, 이강택 교수와 한국에너지기술연구원(KIER) 이찬우 박사 공동 연구팀이 상용 디젤로부터 수소 생산이 가능한 고활성, 고내구성 디젤 개질 촉매 개발에 성공했다고 16일 밝혔다.
연료 개질(fuel reforming)은 탄화수소로부터 촉매 반응을 통해 수소를 추출하는 수소 생산 기술이다. 액체 연료인 디젤은 수소 저장 밀도가 높고 운반과 저장이 쉽다는 장점이 있어 디젤 개질을 통한 수소 공급 장치를 헤비트럭의 보조전원장치, 잠수함의 공기불요추진체계 등 모바일 연료전지 시스템에 적용하고자 하는 연구가 지속돼왔다.
그러나 디젤은 고 탄화수소의 혼합물로 긴 사슬 구조의 파라핀, 이중 결합을 갖는 올레핀, 벤젠 고리 구조를 갖는 방향족 탄화수소를 포함하고 있어 고 탄화수소를 효과적으로 분해하기 위한 높은 활성도의 촉매가 요구된다. 그뿐 아니라, 촉매의 성능 저하 요인인 코킹 및 열 소결에 대해 강한 내구성을 갖는 촉매가 요구돼 디젤 개질 기술 활용에 어려움을 겪어왔다.
연구팀은 용출(산화물 지지체에 이온 형태로 고용시킨 활금속을 열처리를 통해 금속나노입자 형태로 지지체 상에 고르게 성장시키는 방법) 현상을 통해 합금 나노입자를 형성하도록 촉매를 설계함으로써 고활성, 고내구성 디젤 개질 촉매를 개발하는 데 성공했다. 용출된 금속 나노입자는 지지체와 강한 상호작용을 갖는 특성이 있어 고온에서 높은 분산도를 유지할 수 있고, 이종 금속 간 합금을 형성해 상승효과로 촉매 성능 향상을 노릴 수 있다는 점에서 착안했다.
연구팀은 산화환원반응 촉매의 지지체로 흔히 쓰이는 세리아(CeO2)의 격자 내 백금(Pt)과 루테늄(Ru)을 미량 침투시킨 다성분계 촉매를 제조하기 위해 용액 연소 합성법을 도입했다. 이 촉매는 디젤 개질 반응 환경에 노출되었을 때 백금과 루테늄이 지지체 표면으로 용출된 후 백금-루테늄 합금 나노입자를 형성한다.
연구팀은 촉매 분석뿐만 아니라 밀도범함수 이론 기반 계산을 통해 활금속의 용출 및 합금 형성에 대한 거동을 에너지적 관점에서 규명하는데 성공했다. 백금-루테늄 합금 촉매를 사용해 기존 단일 금속 촉매와 개질 성능을 비교해 본 결과, 개질 활성도가 향상돼 저온(600oC, 기존 800oC)에서도 100%의 연료전환율을 보였으며, 장기 내구성 평가(800oC, 200시간)에서 성능 열화 없이 상용 안정적으로 상용 디젤로부터 수소를 생산하는데 성공했다.
우리 대학 기계공학과 이재명 박사과정이 제1 저자로, 한국에너지기술연구원 연창호 박사과정, 기계공학과 오지우 박사, 한국에너지기술연구원 한광우 박사, 기계공학과 유정도 박사, 한국기초과학지원연구원 윤형중 박사가 공저자로 참여했으며, 한국에너지기술연구원 이찬우 박사, 기계공학과 이강택 교수, 배중면 교수가 교신저자로 참여한 이번 연구는 환경·재료·화학 분야 국제 학술지 `어플라이드 카탈리시스 비: 인바이러멘탈, Applied Catalysis B: Environmental'(IF 24.319, JCR분야 0.93%)에 지난 6월 17일 字 온라인판에 게재됐다(논문명: Highly Active and Stable Catalyst with Exsolved PtRu Alloy Nanoparticles for Hydrogen Production via Commercial Diesel Reforming).
배중면 교수는 "상용 디젤로부터 수소를 안정적으로 생산할 수 있다는 점에서 매우 의미있는 성과이며, 초기 수소 경제 사회에서 모바일 연료전지 시스템의 활용성 제고에 크게 이바지할 것으로 기대된다ˮ며, "이번 연구에서의 촉매 설계에 대한 접근법은 개질 반응뿐만 아니라 다양한 분야에서 응용 및 적용될 수 있을 것이다ˮ라고 말했다.
이번 연구는 과학기술정보통신부의 재원으로 한국연구재단의 지원을 받아 수행됐다.
2022.08.16
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강한 빛을 쏘아 나노 촉매 제조해 황 기반 가스 검출센서 구현 성공
우리 대학 신소재공학과 김일두 교수 연구팀과 전기및전자공학부 최성율 교수 연구팀이 공동연구를 통해 강한 빛(400 나노미터~900 나노미터 파장)을 금속산화물 나노 시트에 짧게 조사해, 0.02초 만에 다성분계 금속 합금 나노입자 촉매를 합성하고, 이를 극미량의 황 기반 생체지표(biomarker) 가스를 감지할 수 있는 가스 센서 플랫폼에 성공적으로 적용했다고 18일 밝혔다.
이 가스 센서 플랫폼은 사람의 날숨에 포함된 다양한 질병과 관련된 미량의 생체지표 가스를 선택적으로 감지해 관련된 특정 질병을 실시간 모니터링할 수 있는 기술이다. 날숨만으로 각종 질병 여부를 파악하는 비침습적 호흡 지문 센서 기술은 핵심 미래 기술이다. 날숨 속 특정 가스들의 농도변화를 검사해 건강 이상 여부를 판단할 수 있다.
날숨 가스의 성분에는 수분 외에도 구취의 생체지표 가스인 황화수소(hydrogen sulfide), 메틸머캅탄(methyl mercaptan), 디메틸설파이드(dimethyl sulfide)의 3종 황 화합물이 포함된다. 그중에서 황화수소는 구취, 메틸머캅탄 가스는 잇몸병 환자에게서 높은 농도로 배출되는 생체지표 가스로서 상기 3종 황화합물 가스를 선택적으로 감지하는 것이 매우 중요하다.
공동연구팀은 이번 연구에서 전자(electron)가 속박 상태에서 자유롭게 벗어나기 위해 필요한 에너지 차를 의미하는 밴드 갭(band gap, 물질의 전기적, 광학적 성질을 결정하는 요인)이 커 빛 흡수율이 낮은 백색 산화물 나노소재에서의 광열효과를 극대화하는 전략을 최초로 제시했다. 일반적으로 소재의 밴드갭이 커질수록 빛 흡수율이 낮아지며, 유리와 같이 밴드 갭이 매우 큰 물질은, 빛이 투과되어 투명하게 보이게 된다. 연구팀은 주석산화물(SnO2)이 10 나노미터 이하의 나노 결정립들로 구성된 나노 시트 형상을 나타낼 때, 흡수된 빛에너지가 열에너지로 효과적으로 전환됨을 최초로 관찰하였다. 또한, 높은 기공 구조와 나노 시트 내 다수의 결함을 통해 열 전도도를 인위적으로 낮춰 발생 된 열이 소재 외부로 잘 빠져나가지 않게 했다. 대면적 제논 램프(Xenon lamp)의 빛이 조사된 부분은 소재의 온도가 1,800oC 이상까지 급격하게 상승하는 것을 적외선 센서 시스템을 통해 확인했다.
공동연구팀은 이를 활용해 금속산화물의 상을 제어함과 동시에 다성분계 금속 나노입자 촉매를 대기 중에서 0.02초 만에 광열 합성하는 데 성공했다. 합성한 다성분계 입자 촉매들이 결착된 금속산화물 나노 시트를 센서 소재로 활용해 세계 최고 수준의 황 기반 가스 감지 성능을 구현했다. 특히, 백금(Pt)과 3성분계 백금-루테늄-이리듐(PtRuIr) 촉매가 각각 결착된 주석산화물의 경우 1ppm(백만분의 일) 수준의 황화수소 (H2S)와 디메틸 설파이드 (C2H6S)가스에 대해 약 3,165배, 6,080배의 세계 최고 수준의 저항 변화비 특성을 나타냄을 확인했다.
추가로, 연구팀은 미세전자기계시스템(MEMS) 기반 휴대용 가스 센서를 개발했다. MEMS 센서는 센서부 크기가 0.1밀리미터 크기로 작아서, 1g의 감지 소재로 8천여 개 정도의 센서를 제작할 수 있다. 연구팀은 MEMS 가스 센서 어레이화와 모바일 기기와의 연동을 통해 초저전력(< 10 mW), 초소형 생체지표 검출 가스 센서 플랫폼을 개발했다.
우리 대학 최성율 교수와 김일두 교수는 "강한 빛을 1초도 안되는 짧은 시간동안 간편하게 조사하는 방식과 소재의 광열효과를 극대화하는 합성기법은 금속산화물의 상(phase) 조절과 촉매 기능화를 초고속, 대면적으로 가능하게 하는 새로운 공정 플랫폼이 될 것으로 기대된다ˮ고 밝혔다. 특히, "램프 조사 횟수에 따라 단일원자 촉매의 대기 중 합성도 성공해, 세계 최고 수준의 가스 감지 성능 결과를 유도했다는 측면에서 매우 의미가 있는 연구 결과이며 매일같이 호흡 가스를 분석해 질병을 조기 모니터링하는 자가 진단 호흡 센서기기의 상용화에 효과적으로 적용될 수 있는 기술이 될 것이다ˮ고 밝혔다.
이번 연구는 공동 제1 저자인 김동하 박사(우리 대학 신소재, 현 MIT 박사후 연구원)와 차준회 박사(KAIST 전기및전자공학부)의 주도하에 진행됐으며, 최성율 교수(KAIST 전기및전자공학부)와 김일두 교수(KAIST 신소재)가 교신저자로 참여했다.
이번 연구 결과는 나노 및 화학 분야의 권위적인 학술지이자 Cell지의 자매지인 `켐(Chem)' 4월호에 표지 논문으로 선정됐으며, ‘광열램핑(Flash-Thermal Lamping) 합성’으로 켐 프리뷰(Chem Preview)로도 소개되었다. 본 연구는 한국연구재단 중견연구자지원 사업, 과학기술정보통신부와 산업통상자원부 사업, 한국연구재단 미래소재디스커버리 사업의 지원을 받아 수행됐다.
2022.04.19
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물과 산소로 햇빛을 이용해 과산화수소를 생산하는 고효율 촉매 개발
우리 대학 신소재공학과 강정구 교수 연구팀이 물과 산소만으로 햇빛을 이용해 과산화수소를 생산하는 고효율 촉매를 개발했다고 31일 밝혔다. 과산화수소는 주로 소독, 염색, 산화제, 의약품, 반도체, 디스플레이, 로켓 추진연료 등 다양한 산업군에 쓰이는 유용한 자원이다.
연구팀이 개발한 나노구조체 촉매는 빛을 흡수해 산소 분자를 과산화수소 분자로 선택적으로 환원시키며, 지구에 풍부하고 친환경적인 물을 산화제로 이용하기 때문에 친환경적이고 경제적인 원천기술이다.
이 기술은 현재 공정에서 이용되는 고가의 팔라듐 촉매보다 각각 1,500배, 4,500배, 115,000배 저렴한 코발트, 티타늄, 철 산화물을 이용했기 때문에 경제성이 뛰어날 뿐만 아니라, 환경 문제를 유발하는 유기화합물 없이 물과 산소, 햇빛만으로 과산화수소를 생산하기 때문에 친환경적인 특성을 가진다.
김건한 박사(現 옥스포드 대학교 화학과, 우리 대학 신소재공학과 졸업)가 제1 저자로 참여하고, 우리 대학 화학과 김형준 교수 연구팀이 공동으로 참여한 강정구 교수 연구팀의 이번 연구 결과는 재료 분야 국제 학술지 `어드밴스드 에너지 머티리얼즈(Advanced Energy Materials, IF 29.37)' 2월 25일 字 온라인 게재됐다. (논문명: Triphasic metal oxide photocatalyst for reaction site-specific production of hydrogen peroxide from oxygen reduction and water oxidation)
현재 과산화수소 생산은 대부분 `안트라퀴논 공정'을 통해 생산된다. 이 공정은 고압의 수소 기체와 값비싼 팔라듐 기반 수소화 촉매를 이용하기 때문에 경제성과 안전성에서 문제를 가지고 있을 뿐만 아니라 반응 중에 이용되는 유기 오염 물질이 방출되기 때문에 환경 문제를 유발한다.
반면, 햇빛을 에너지원으로 이용해 산소를 과산화수소로 환원시키는 광촉매는 물리적으로 반도체 특성을 갖는 전이 금속산화물을 이용할 수 있기 때문에 기존 팔라듐 촉매보다 수 천배 이상 저렴하다. 또한, 지구에 풍부한 산소로부터 태양에너지를 통해 과산화수소를 생산할 수 있어 안전하고 친환경적인 특성을 가진다. 하지만 기존 과산화수소 생산 광촉매는 산소로부터 과산화수소를 생산하기 위해 전자를 전달하는 산화 반응에 과산화수소보다 더 비싼 알코올류의 산화제를 첨가해야 했다. 또한, 생산된 과산화수소가 광촉매 표면에서 빠르게 분해돼 촉매 효율이 떨어지는 단점을 가지고 있었다.
이에 강정구 교수 연구팀은 고가의 팔라듐 촉매보다 훨씬 저렴한 코발트, 티타늄, 철 산화물을 요소-수열 합성법을 통해 나노 구조화했다. 두 가지 이상의 금속 조합을 갖는 금속산화물의 경우, 일반적으로 각기 다른 금속이 혼합되어 한 가지 구조의 상을 형성한다. 하지만 연구팀은 코발트 전구체의 비율을 높여 철과 코발트 산화물을 분리한 후, 2가 철 산화물의 화학적 비안정성을 이용해 티타늄 산화물과 다시 분리함으로써, 각기 다른 세 가지 금속 산화물이 각자의 산화물 상으로 분리되어 형성되는 삼상 산화물 (Triphasic metal oxide)을 합성했다.
삼상 산화물 광촉매는 2차원적으로 넓은 나노시트(nanosheet) 형태의 코발트 산화물이 있고, 그 위에 코어-쉘(core-shell) 구조를 가진 철 산화물-티타늄 산화물 나노입자가 배열된 독특한 구조를 하고 있다. 또한, 연구팀은 김형준 교수 연구팀과 공동 연구를 통해, 코어-쉘 구조의 나노입자는 효율적으로 가시광선과 자외선을 흡수해 전자를 전달함을 계산 과학을 통해 입증에 성공했다.
코발트 산화물은 기존 물 산화 반응 촉매로 가장 잘 알려진 물질이기 때문에, 물 분자를 흡착해 산소로 환원하고 전자를 제공할 수 있는 능력이 있다. 즉, 물을 산화제로 이용하기 때문에 기존 광촉매에서 이용하는 알코올류를 이용하지 않고도 환원 반응점(reduction reaction-site)으로 원활한 전자전달을 할 수 있다. 한 편, 철 산화물-티타늄 산화물 코어-쉘 나노입자는 각각 가시광선과 자외선을 흡수할 수 있어 효율적인 방법으로 태양광을 흡수할 수 있을 뿐 아니라 산소 흡착 능력이 우수해 반응물인 산소 분자를 선택적으로 흡착할 수 있다.
또한, 구조적으로 코발트 산화물 나노시트 위에 배열되어 있어, 물 산화 반응에서 생긴 전자를 철 산화물이 받아 효율적으로 티타늄 산화물에 전달해 산소 환원 반응을 통한 과산화수소를 생산할 수 있다. 이렇게 생성된 과산화수소는 환원점과 산화점이 분리돼있는 광촉매의 구조적인 특성으로 인해 분해되지 않고 안정적으로 농축되는 특성을 가진다.
강 교수는 "신재생에너지를 이용한 친환경적인 이 기술은 수소 분자와 유기물질을 이용하지 않아 안전성이 뛰어나고, 비교적 값이 저렴한 전이 금속산화물을 이용하기 때문에 경제성이 뛰어나다ˮ라고 소개하면서 "3가지 상의 각 구역에서 산소 환원 반응, 전자-홀 수송, 그리고 물 산화 반응이 일어나기 때문에 광촉매에서 문제가 되고 있던 과산화수소 분해 문제나 알코올 산화제 이용 문제에서 벗어나며 이를 통한 높은 촉매 효율은 기존에 가장 효율이 높다고 알려진 귀금속계 촉매보다 수 천배 저렴할 뿐만 아니라 약 30배 정도 높은 생산성능을 가져 광촉매를 통한 과산화수소 생산의 상용화에 이바지할 것이다ˮ고 말했다.
한편 이번 연구는 과학기술정보통신부 글로벌프론티어사업의 하이브리드인터페이스기반 미래소재연구단의 지원을 받아 수행됐다.
2022.03.31
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식물 리그닌의 광촉매 특성 발견
우리 대학 신소재공학과 박찬범 교수 연구팀이 식물의 주요 구성성분인 *리그닌의 광촉매 특성을 규명하고, 리그닌 기반 광 촉매반응과 산화환원 효소 반응을 접목해 태양광으로 고부가가치 화합물을 생성하는 인공광합성을 성공시켰다고 28일 밝혔다.
☞ 리그닌(lignin): 식물 목질부를 형성하는 주요 물질로 셀룰로오스 다음으로 풍부한 성분이다. 주로 식물을 지지, 보호하는 구조체 역할을 한다.
신소재공학과 김진현 박사과정이 제1 저자로 참여한 이번 연구는 국제학술지 `네이처 신세시스(Nature Synthesis)' 3월호 표지논문으로 출판됐다. (논문명: Lignin as a Multifunctional Photocatalyst for Solar-Powered Biocatalytic Oxyfunctionalization of C-H Bonds)
식물의 20~30%를 차지하는 주요 구성성분인 리그닌은 세포벽 형성, 물 수송, 씨앗 보호 및 스트레스 적응 등의 역할을 담당한다. 바이오 연료, 펄프 및 종이를 생산하는 목재산업에서 리그닌이 부산물로 대량 배출되는데, 그 양은 연간 5천만 톤에 달한다. 그러나 리그닌은 분자구조가 상당히 복잡한 까닭에 활용이 어려워 95% 이상 소각되거나 폐기되고 있다.
연구팀은 자연계 리그닌이 일반적인 광촉매들이 지닌 작용기를 가지고 있다는 것에 착안해 리그닌이 광촉매 역할을 수행할 수 있다는 가설을 세웠다. 그리고 연구팀은 다양한 리그닌 고분자 모델이 가시광선하에서 과산화수소를 생성한다는 것을 입증했다. 또한, 분광학적 및 (광)전기화학적 분석을 통해 리그닌이 열역학적으로 해당 광 산화환원 반응(photoredox reaction)을 일으킬 수 있다는 것을 확인했다.
일반적인 광촉매는 산소를 환원해 과산화수소를 생성할 때 희생 전자 공여체(sacrificial electron donor, 예: 알코올, 포름산, 글루코스)를 필요로 한다. 이러한 요구 조건 때문에 기존의 과산화수소를 생성하는 광 촉매반응은 원자 경제성(atom economy)이 낮고, 바람직하지 않은 부산물이 축적된다는 한계가 있다. 하지만, 리그닌은 희생 전자 공여체 없이 산소와 물을 이용해 과산화수소를 합성할 수 있어 높은 원자 경제성(94.4%)을 보여주며, 부산물 축적 문제에서 벗어난다.
연구팀은 더 나아가 가시광선을 흡수하는 리그닌의 광 촉매반응을 생체촉매인 퍼옥시게나아제 활성에 적용했다. 퍼옥시게나아제는 유기합성에서 상당히 중요한 선택적 옥시 기능화 반응을 유도할 수 있는 효소다. 퍼옥시게나아제는 과산화수소를 필수적으로 요구하지만, 고농도의 과산화수소에 의해 비활성화된다는 단점이 있다. 이 문제를 극복하기 위해 연구팀은 리그닌이 광화학적으로 과산화수소를 적절한 속도로 생성하도록 설계해 퍼옥시게나아제가 지속해서 옥시 기능화 반응을 수행하도록 만드는 데 성공했다.
박찬범 교수는 "이번 연구는 리그닌을 고부가가치 화합물 생성에 이용할 수 있는 친환경적 방법을 제시했다는 것에 의의가 있다ˮ면서, "리그닌의 광촉매적 메커니즘을 더 자세하게 밝혀 리그닌의 촉매 성능을 높이고, 다양한 효소와 접목, 정밀화학제품을 생산하여 산업적 파급력을 높일 계획ˮ이라고 밝혔다.
한편 이번 연구는 과학기술정보통신부 리더연구자지원사업(창의연구), 한국연구재단 글로벌박사 양성사업 등의 지원을 받아 수행됐다.
2022.03.28
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촉매 반응 활성도의 정량적 분석이 가능한 측정 플랫폼 개발
우리 대학 신소재공학과 정우철 교수, 기계공학과 이강택 교수와 충남대학교 김현유 교수 공동 연구팀이 촉매 반응점 탐색 및 각 지점의 활성을 정량적으로 측정할 수 있는 금속 나노입자 기반 분석 플랫폼 개발에 성공했다고 28일 밝혔다.
촉매란 반응 과정에서 소모되거나 변하지 않으면서 반응 속도를 빠르게 만드는 물질을 말하며, 반응에 참여하지만 소모되지 않기 때문에 소량만 있어도 반응 속도에 지속적으로 영향을 미칠 수 있는 물질이다. 반응을 빠르게 하는 촉매 반응은 더 적은 활성화 에너지를 필요로 하기 때문에 다양한 산업에 활용되고 있다. 백금 등을 이용해 화석 연료의 연소로 인해 발생하는 배기가스의 해로운 부산물을 분해하는 반응을 예로 들 수 있다.
연구팀은 균일한 크기의 금속 나노입자 합성 기술과 3차원 전자 단층촬영 기법을 활용해 촉매 핵심 반응점인 금속-가스-산화물 및 금속-가스상 접합 계면의 수를 정량적으로 분석했으며, 이 같은 결과를 측정된 촉매 반응성과 연계시키는 방식으로 촉매 반응 활성도의 정량적 분석이 가능한 측정 플랫폼을 설계했다. 이러한 기술은 특정 반응에 활용이 제한되지 않기 때문에 향후 여러 촉매 반응 분야에 폭넓게 응용 및 적용될 수 있을 것으로 기대된다.
신소재공학과 이시원, 하현우 박사후연구원, 기계공학과 배경택 박사과정생 공동 제1 저자로 참여한 이번 연구는 재료화학분야 국제 학술지 `켐(Chem, IF=22.804)'에 12월 23일 자 온라인판에 게재됐다. (논문명 : A measure of active interfaces in supported catalysts for high-temperature reactions).
금속 나노입자 촉매는 매우 적은 양으로 우수한 촉매 활성을 보일 수 있다는 가능성으로 에너지·환경 등 여러 분야에서 큰 관심을 받고 있다.
하지만 나노입자로 구성된 촉매 소재는 높은 작동온도에서 서로 응집되는 특성이 있으며 이는 결과적으로 촉매 활성을 저해하는 한계로 작용한다. 그뿐만 아니라, 실제 반응 작동 환경에서 금속 입자 촉매의 구체적인 반응 활성 지점이 어디인지, 각 지점에서의 반응활성도는 얼마나 되는지 그 양을 정량적으로 비교·분석할 수 있는 기술이 없어 해당 분야 발전에 한계가 있었다.
연구팀은 문제 해결을 위해 균일한 크기로 금속 나노입자 촉매를 합성해 입자의 구조를 제어하는 데 성공했으며, 이를 산화물 막으로 감싸는 코팅기술을 적용해 고온에서 나노입자가 응집되는 현상을 해결했다. 여기에 3차원 전자 단층촬영 기법, 스케일링 관계식, 그리고 밀도범 함수 이론을 적용하고 이를 다양한 조건에서 측정한 반응성과 연계시킴으로써 구체적인 반응 지점 및 활성을 규명했다.
연구팀은 이번 연구에서 대표적 귀금속 촉매인 백금과 고온 촉매 반응인 메탄산화반응을 활용했으나, 이번 기술은 향후 소재 종류 및 반응 종류에 상관없이 다양한 분야에 폭넓게 응용 및 적용될 수 있다.
정우철 교수는 "이번 연구를 통해서 주어진 반응에 대한 금속 나노입자 촉매의 반응 특성을 정량적으로 분석할 수 있는 고신뢰성 측정 플랫폼을 구축했다ˮ며, "이는 앞으로 우수한 복합촉매 소재 선별 등 촉매설계 종합 솔루션을 제공하는 데 활용될 것으로 기대한다ˮ 라고 말했다.
우리 대학 물리학과 양용수 교수, GIST 김봉수 교수 연구팀에서도 공동으로 참여한 이번 연구는 한국연구재단 나노·소재원천기술개발사업의 지원을 받아 수행됐다.
2021.12.28
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원자 하나가 촉매가 되다
우리 대학 신소재공학과 김상욱 교수 연구팀은 지난 2010년 물리학과 김용현 교수의 이론연구팀과 공동연구를 통해 세계 최초로 단일 원자촉매(Single atom catalyst)를 개발하는 데 성공한 바 있다.
이러한 `최초연구'의 성과를 인정받아 김상욱 교수 연구팀은 최근 미국화학회(American Chemical Society)에서 발간하는 신소재 분야의 가장 중요한 연구 동향을 소개하는 학술지 `어카운츠 오브 매터리얼 리서치(Accounts of Material Research)'에 특별 초청 리뷰 논문을 표지 논문으로 게재했다고 1일 밝혔다. (논문명 : Discovery of Single-Atom Catalyst: Customized Heteroelement Dopants on Graphene)
촉매는 소량의 첨가만으로 다양한 화학반응의 효율을 높이는 소재를 의미하며, 최근 그 중요성이 급속하게 커지고 있는 에너지, 환경 및 바이오/헬스 분야에서 핵심적인 요소로서 큰 관심을 끌고 있다. 대표적인 예로서 수소연료전지의 에너지 변환반응이나 환경친화적인 수소연료 생성반응 등에서 백금이나 희토류등 값비싼 촉매를 대체하기 위한 연구가 전 세계 신소재 연구의 화두가 되고 있다.
일반적인 촉매는 그 표면에서 화학반응을 일으키는데, 이상적으로는 단일 원자가 촉매가 된다면 같은 양의 촉매로 최대 효율을 낼 수 있으며 이를 세계 최초로 실현한 것이 김상욱, 김용현 교수팀이 개발한 단일 원자 촉매의 개념이다. 김상욱 교수 연구팀은 탄소나노튜브를 화학적으로 성장시키는 과정에서 철(Fe) 원자가 우리 혈액 속의 헤모글로빈 구조와 유사한 단원자 혼성구조를 생성함을 발견하고, 한 개의 원자에 기반한 새로운 연료 전지 촉매를 제시한 것이다. 해당 촉매는 입자 응집으로 인해서 수명이 짧은 기존의 백금 촉매의 한계를 극복할 수 있는 새로운 촉매의 형태로 주목을 받았다.
김 교수 팀의 연구 이후 최근에는 전 세계의 많은 연구 그룹들이 단일 원자촉매 연구에 뛰어들고 있으며, 새로운 고효율 촉매를 개발하기 위해 가장 전망이 밝은 분야로 각광받고 있다.
김상욱 교수는 "이번에 출판된 총설에는 그래핀과 같은 나노소재에 금속원소를 도핑하는 방식에서 시작된 단일 원자 촉매의 제조부터 구조와 물성, 그리고 응용까지 망라한 최신 연구 동향들이 잘 정리돼 있다ˮ며, "앞으로 해당 분야 연구에 심도 있는 통찰을 제시하길 희망하여, 향후 고효율 단일 원자 촉매 상용화의 시발점이 될 것이다ˮ라고 이번 논문의 의의를 설명했다.
이번 연구 성과는 과학기술정보통신부·한국연구재단 원천기술개발사업의 지원으로 수행됐다. 김상욱 교수는 국내에서 유일하게 이 권위 있는 학술지의 편집위원으로 활동하고 있다.
2021.07.01
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자연계 효소 원리를 이용한 신개념 산업용 촉매 개발
우리 대학 생명화학공학과 최민기 교수 연구팀이 자연계 효소와 같이 원하는 반응물만 선택적으로 전환할 수 있는 신개념의 고성능 산업 촉매를 개발했다고 9일 밝혔다.
촉매는 기초 유분 생산에서부터 다양한 화학 제품 제조까지 대부분의 석유화학 공정에서 사용되는 물질로 공정의 경제성과 친환경성을 높이기 위해서 원하는 생성물만 만들어지는 높은 선택성을 갖는 촉매 개발이 필수적이다.
지구상에 존재하는 촉매 중 가장 높은 선택성을 보이는 촉매는 효소다. 효소는 천연 고분자인 단백질이 반응이 일어나는 활성점을 3차원적으로 둘러싸고 있는 구조를 갖는데, 단백질의 구조 및 활성점과의 상호작용에 따라 특정 반응물만 선택적으로 접근할 수 있도록 조절해 높은 선택성을 갖는다. 연구팀은 이번 연구에서 효소의 단백질과 유사한 고분자를 이용해 금속 활성점과의 상호작용을 조절한 새로운 개념의 촉매 설계 방법을 제시했다.
고분자는 일정 단위체의 반복적인 화학 결합을 통해 만들어지는 높은 분자량의 거대분자이며 합성에 사용한 단위체에 따라 고분자의 작용기를 쉽게 조절할 수 있다. 연구팀은 금속과 상호작용을 할 수 있는 작용기를 포함한 고분자를 합성하고 팔라듐 금속 입자를 포함한 촉매를 만들었다. 금속과 강하게 상호작용을 하는 고분자는 효소와 같이 금속 주위를 고분자가 3차원적으로 둘러싸는 형태를 보이는 한편 약하게 상호작용하는 고분자는 금속을 둘러싸지 못하고 금속 표면이 노출된 형태가 됐다.
연구팀은 이렇게 합성된 촉매를 이용해 석유화학의 에틸렌 생산 공정에서 매우 중요한 아세틸렌 부분 수소화 반응에 적용했다. 에틸렌은 플라스틱, 비닐, 접착제 등 다양한 제품을 만드는 데 이용하는 기본 핵심 원료이며 현재 우리나라에서는 주로 나프타를 분해하여 생산한다.
나프타분해시설에서 생산되는 에틸렌에는 불순물인 미량의 아세틸렌이 함께 포함돼 있는데, 이 아세틸렌이 화학 제품을 만드는 데 사용되는 촉매에 치명적으로 작용하기 때문에 수소화 반응을 통해 제거해 주는 공정이 필수적이다. 이 공정에서 핵심은 99% 이상의 에틸렌은 소모하지 않으면서 1% 미만의 아세틸렌만 선택적으로 제거하는 것이다.
연구진이 개발한 신규 촉매를 이 공정에 적용한 결과, 강하게 상호작용해 3차원 구조를 형성한 촉매는 고분자가 아세틸렌에만 접근해 높은 선택도를 보였다. 하지만 약한 상호작용으로 인해 고분자가 금속 표면을 덮지 못한 촉매에서는 아세틸렌과 에틸렌에 모두 접근해 낮은 선택도를 보였다.
또한 강하게 상호작용을 하는 고분자일수록 비활성화를 일으키는 탄소 침적물인 코크의 생성을 차단하고 금속 입자의 뭉침 현상을 억제해 장기간 반응에서도 높은 활성과 선택도를 유지했다.
연구를 주도한 최민기 교수는 "자연계 효소의 원리를 모방해 고분자와 금속 사이의 상호작용을 조절하고 원하는 반응물만 선택적으로 전환할 수 있으면서도 매우 우수한 안정성을 가지는 촉매 설계 방법은 세계적으로 보고된 바가 없던 새로운 개념이다ˮ라며, "향후 높은 선택도가 필요한 다양한 화학반응에 폭넓게 응용 및 적용될 수 있을 것이다ˮ라고 말했다.
우리 대학 생명화학공학과 현경림 박사과정 학생이 제1 저자로 참여한 이번 연구 결과는 국제 학술지 `앙게반테 케미(Angewandte chemi)'에 지난 5월 17일 字 온라인판에 게재됐다. (논문명: Tailoring a Dynamic Metal-Polymer Interaction to Improve Catalyst Selectivity and Longevity in Hydrogenation),
한편 이번 연구는 한국연구재단 중견연구자 지원사업과 LG화학의 지원을 받아 수행됐다.
2021.06.09
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딥러닝 통해 수소 발생 메커니즘 규명
우리 대학 생명화학공학과 정유성 교수 연구팀이 심층 학습(딥러닝)을 통해 고활성 백금 와이어의 수소 발생 메커니즘을 규명하는 데 성공했다고 29일 밝혔다.
백금은 전기차 등에 사용되는 연료 전지에 쓰이거나, 물의 전기 분해를 통해 수소를 얻는 데 사용되는 중요한 촉매이지만 가격이 비싸 기술 보급에 걸림돌이 되고 있다. 이를 해결하는 방법의 하나로 최근 백금을 톱니 와이어 모양으로 합성해 백금의 양을 10배 정도 절약하는 연구들이 발표돼 큰 파장을 불러일으켰지만, 아직 그 메커니즘이 규명되지 않았다.
정유성 교수 연구팀은 복잡한 촉매 표면의 성질을 빠르게 예측하는 딥러닝 방법들을 고안했는데, 이번에 이를 톱니 백금 와이어에 적용해 해당 촉매의 높은 수소 활성 메커니즘을 규명할 수 있었다.
연구팀이 규명한 톱니 백금 와이어에서의 수소 발생 메커니즘은 기존에 알려진 촉매 직관을 깨는 새로운 메커니즘인 것으로 밝혀졌다. 수소 발생은 물에서 양성자를 받아 수소를 흡착시키는 흡착반응과 흡착된 수소 원자들이 결합해 수소 분자가 형성되는 짝지음 반응의 2단계를 거쳐 일어나는데, 이 두 반응은 일반적으로 같은 반응 자리(reaction site)에서 일어난다.
하지만, 이번에 새롭게 발견된 메커니즘에 의하면, 톱니 백금 표면에서는 울퉁불퉁한 구조로 인해 흡착반응이 잘 일으키는 반응 자리와 짝지음 반응을 잘 일으키는 반응 자리가 따로 존재하고, 이 두 자리의 상승 작용으로 인해 촉매 활성이 400% 이상 증가한다. 마치 분업화를 통해 일의 효율을 높이는 것과 같은 개념이 분자 세계에서도 존재하는 것이다.
정유성 교수는 "분자 수준에서 분업을 통해 전체 반응 효율을 높이는 개념들이 기존에도 있긴 했지만, 단일성분인 백금에서 구조에 따른 분업 현상이 규명된 것은 이번이 처음ˮ이라면서, "단일성분 촉매의 구조를 변화시킴으로써 촉매의 효율을 높일 수 있는 새로운 관점과 설계원리를 제시했다는 점에서 의미가 있다ˮ고 했다.
우리 대학 구근호 박사후연구원이 제1 저자로 참여하고, 톱니 백금 와이어를 합성한 캘리포니아대학교 로스엔젤리스(UCLA)의 듀안 교수 연구팀과 캘리포니아 공과대학교(Caltech)의 고다드 교수 연구팀이 함께 참여한 이번 연구성과는 미국화학회가 발행하는 국제학술지 미국화학회지(Journal of the American Chemical Society) 온라인 3월 17일 字에 실렸다. (논문명: Autobifunctional Mechanism of Jagged Pt Nanowires for Hydrogen Evolution Kinetics via End-to-End Simulation)
이번 연구는 과학기술정보통신부 산하 한국연구재단의 중견연구자 기초연구사업과 PEMWE용 저가의 고성능 수소 발생반응 촉매 개발 사업의 지원을 받아 수행됐고, KISTI의 슈퍼컴퓨터 자원이 활용됐다.
2021.04.29
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양용수 교수팀, 나노물질 표면과 내부 3차원 원자구조 규명
우리 대학 물리학과 양용수 교수 연구팀이 인공신경망을 이용한 주사투과전자현미경(STEM) 기반 원자분해능 전자토모그래피 기술을 개발, 이를 적용해 백금 나노입자 표면과 내부의 3차원 원자 구조를 15 pm(피코미터)의 정밀도로 규명했다. 1 pm(피코미터)는 1 미터의 1조 분의 일에 해당하는 단위로, 15 pm의 정밀도는 수소 원자 반지름의 약 1/3 정도에 해당하는 매우 높은 수준이다.
전자토모그래피는 전자현미경으로 다양한 각도에서 측정된 2차원 투영된 이미지로부터 3차원 이미지를 얻어내는 기술이다. 최근 주사투과전자현미경과 3차원 토모그래피 재구성 알고리즘의 기술 발전으로 전자토모그래피의 분해능은 단일 원자까지 구분할 수 있는 수준에 이르렀다. 이를 통해 많은 나노물질의 구조와 물성의 근본적인 이해가 가능해졌다.
그러나 일반적인 전자토모그래피 실험에서는 시편을 탑재한 홀더 또는 그리드가 전자빔을 가리게 되는 실험적 제약으로 인해 고 각도(약 75도 이상)의 이미지 측정이 불가능하다. 이로 인해 고 각도 방향의 분해능이 저하되고, 재구성된 3차원 이미지에 원치 않는 노이즈들이 생겨난다. 이러한 현상을 손실 웨지 문제(missing wedge problem)라 부르며, 이러한 문제 때문에 기존의 전자토모그래피 방법으로는 표면/계면의 3차원 원자 구조를 고분해능으로 측정하기 힘들었다.
양용수 교수 연구팀은 인공신경망을 이용해 고 각도 방향의 데이터를 복원함으로써 이러한 손실 웨지 문제(missing wedge problem)를 해결하는 데 성공했다. 이를 통해 고분해능 3차원 표면/계면 원자 구조의 결정이 가능하게 됐고, 나노물질의 표면/계면에서 나타나는 물성의 메커니즘을 단일 원자 수준에서 근본적으로 해석할 수 있게 됐다.
물리학과 이주혁 석박사통합과정 학생이 제1 저자로 참여한 이번 연구는 국제 학술지 `네이처 커뮤니케이션즈(Nature Communications)' 3월 30일 字 게재됐다. (논문명 : Single-atom level determination of 3-dimensional surface atomic structure via neural network-assisted atomic electron tomography)
연구팀은 모든 물질은 원자들로 구성돼 있다는 원자성(atomicity)에 근거해 원자 구조 토모그래피 3차원 데이터를 시뮬레이션을 통해 생성했다. 고 각도의 데이터가 손실된 불완전한 원자 구조 토모그래피 3차원 데이터와 이상적인 원자 구조 3차원 데이터 사이의 상관관계를 학습시키기 위해 인공지능 신경망(3d-unet기반 모델)을 지도학습했다. 원자성에 기반해 학습된 인공지능 신경망은 손실된 고 각도 데이터를 성공적으로 복원함으로써 손실 웨지 문제로 인한 분해능 저하 문제를 해결했다. 이는 높은 정밀도의 3차원 표면/계면 원자 구조 규명을 가능하게 한다.
연구팀은 개발된 인공신경망 기반 전자토모그래피 기술을 이용해 실제 백금 나노입자의 3차원 표면 및 내부 구조를 단일 원자 수준에서 규명할 수 있었다. 원자 구조의 정밀도는 인공신경망 적용 전 26 pm에서 적용 후 15 pm으로 큰 폭으로 향상됐다.
연구를 주도한 양용수 교수는 "인공신경망 기반 전자토모그래피는 구성 원소, 물질의 구조/형태에 의존하지 않는 매우 일반적인 방법으로서, 전자토모그래피로 얻은 원자 구조 부피데이터에는 종류에 상관없이 바로 적용할 수 있다ˮ며 "이를 통해 많은 물질의 3차원 표면/계면 원자 구조가 정밀하게 규명되고, 표면/계면에서 일어나는 물성과 이에 연관된 메커니즘의 근본적인 이해를 바탕으로 고성능 촉매 개발 등에 응용될 것ˮ이라고 연구의 의의를 설명했다.
한편 이번 연구는 한국연구재단 개인기초연구지원사업 및 KAIST 글로벌 특이점 사업(M3I3)의 지원을 받아 수행됐다.
2021.04.05
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핫전자(뜨거운 전자) 이용, 온실가스 저감원리 규명
우리 연구진이 금속-산화물 계면에서의 촉매 화학 반응 과정에 대한 메커니즘을 직접 밝히고, *핫전자(뜨거운 전자)가 촉매 선택도를 향상시키는 데 결정적인 요소임을 실시간 핫전자 검출을 통해 입증했다.
☞ 핫전자(Hot electron): 분자의 흡착, 화학 촉매 반응, 빛의 흡수와 같은 외부 에너지가 금속 표면에 전달될 때, 화학 에너지의 순간적인 전환과정에서 에너지가 올라간(물질의 자유전자보다 약 100배 높은) 상태의 전자를 말한다. 태양광을 전기에너지로 전환하는 데 사용되는 매개체로도 사용된다.
우리 대학 화학과 박정영 교수(기초과학연구원(IBS) 나노물질 및 화학반응 연구단 부연구단장), 신소재공학과 정연식 교수, 생명화학공학과 정유성 교수 공동연구팀이 차세대 고성능 촉매 설계에 활용할 수 있는 반응성 향상 원리의 기틀을 마련했다고 8일 밝혔다.
현재 에너지 사용량 절감과 친환경 화학 공정 개발이라는 글로벌 도전 과제를 해결하기 위해 새로운 고효율 촉매 소재 개발은 필수적이다. 친환경 화학을 위한 불균일 촉매의 궁극적인 목표는 원하는 생성물에 대해 높은 선택성을 가진 재료를 설계하는 것이다.
많은 화학 촉매 반응 중 알코올의 선택적 산화는 에너지 변환 및 화학 합성에서 중요한 변환 과정이며, 특히 메탄올의 부분 산화를 통해 생성되는 메틸 포르메이트는 포름알데히드 및 포름산과 같은 귀중한 화학 물질의 화학연료로 사용되는 고부가 가치 생성물이다. 따라서 지구온난화 문제의 핵심인 이산화탄소의 저감과 고부가 가치 화학연료 생성의 향상을 위해서는 열역학적인 장벽을 뛰어넘어 높은 선택도를 가지는 우수한 성능의 촉매 개발이 필요하다.
공동연구팀은 이를 해결하는 방안으로, 백금 나노선을 티타늄 산화물에 접합시켜 `금속 나노선-산화물 계면'이 정밀하게 제어되는 신개념의 촉매를 개발했고, 더 나아가 금속 나노선-산화물 계면 기반의 `핫전자 촉매소자'를 활용해 실시간으로 핫전자의 이동을 관찰했다. 연구진은 금속-산화물 계면이 형성되면 메틸 포르메이트의 생성효율이 향상되는 동시에 이산화탄소의 생성이 현저히 감소하는 점을 관찰했으며, 이 높은 선택도는 촉매 표면에 형성된 계면에서의 증폭된 핫전자의 생성과 연관이 있음을 규명했다.
또한 연구진은 계면에서의 증가된 촉매 성능을 실험뿐 아니라 이론적으로도 입증했다. 연구진은 금속 나노선-산화물 계면에서의 증폭된 촉매 선택도가 계면에서의 완전히 다른 촉매 반응 메커니즘에서 기인하는 것임을 양자역학 모델링 계산 결과 비교를 통해 증명했다.
연구를 주도한 화학과 박정영 교수는 "핫전자와 금속 나노선-산화물 계면을 이용해 온실가스인 이산화탄소의 생성을 줄이고 고부가 가치 화학연료의 생성을 증대시킬 수 있다ˮ며 "촉매의 선택도를 핫전자와 금속-산화물 계면을 통해서 제어할 수 있다는 개념은 에너지 전환 및 차세대 촉매 개발에 이용될 수 있고 지구온난화의 주원인인 온실가스의 저감 등의 응용성을 가질 거라고 예상된다ˮ고 말했다.
나노선과 산화물의 접합 연구를 주도한 신소재공학과 정연식 교수는 "기존의 촉매 소자 시스템에서는 기술적으로 어려웠던 금속-산화물 계면에서의 핫전자 검출을 아주 정밀한 나노선 프린팅 기술로 인해 가능하게 만든 연구며, 이 기술은 향후 다양한 차세대 하이브리드 촉매 개발에 활용할 수 있으리라 기대된다ˮ고 말했다.
이론적인 계산으로 계면과 촉매 선택도 간 관계 입증을 주도한 생명화학공학과 정유성 교수 역시 "촉매 화학 반응에서의 선택도를 높이기 위해 금속-산화물 계면이 중요한 역할을 할 수 있음을 실험적 관찰과 이론적인 양자 계산을 통해 증명한 연구로, 불균일 촉매를 이용한 화학 공정 개발에 활용될 수 있을 것으로 기대된다ˮ 라고 언급했다.
우리 대학 화학과 이시우 박사가 제1 저자로 참여하고 기초과학연구원(IBS) 및 한국연구재단의 지원으로 수행된 이번 연구 결과는 종합 과학분야의 국제 학술지 `네이처 커뮤니케이션스(Nature Communications)에 1월 4일 字 게재됐다. (논문명 : Controlling hot electron flux and catalytic selectivity with nanoscale metal-oxide interfaces)
2021.01.11
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저온 엑솔루션 현상을 통한 나노촉매-금속산화물 기반 황화수소 가스 센서 개발
삼성미래기술육성사업이 지원하고 우리 대학이 POSTECH, GIST 등 국내 과학기술특성화대학 공동 연구진과 협업해 온 *엑솔루션 연구가 결실을 맺었다.
☞ 엑솔루션(Ex-solution): 금속 및 금속산화물 고용체를 가열해 성분을 분리하고, 이를 통해 실시간으로 금속 나노 입자 촉매를 금속산화물 표면에 균일하면서도 강하게 결착시키는 기법이다. 특별한 공정 과정 없이 열처리만을 활용하기에 친환경적인 미래 기술로 주목받고 있다.
우리 대학 신소재공학과 김일두 교수·정우철 교수 연구팀이 POSTECH 한정우 교수팀과 GIST 김봉중 교수팀과의 공동연구를 통해 단 한 번의 열처리로 금속산화물 감지 소재 표면에 나노촉매를 자발적으로 형성시켜 황화수소 기체만 선택적으로 감지하는 고 안정성 센서를 개발했다고 24일 밝혔다.
나노입자 촉매를 금속산화물에 형성하기 위한 기존 방식들은 진공을 요구하거나 여러 단계의 공정이 필요하기 때문에 시간과 비용이 많이 들뿐더러 촉매가 쉽게 손실되고 열에 불안정하다는 문제가 발생한다.
공동 연구진은 문제해결을 위해 낮은 공정 온도에서도 열적 안정성을 유지하면서 나노입자 촉매들을 금속산화물 지지체에 균일하게 결착시키기 위해 금속산화물의 실시간 상변화를 활용한 저온 엑솔루션 기술을 새롭게 개발했다. 이 기술은 열처리만으로 금속이 도핑된 금속산화물에다양한 상변화를 일으켜, 손쉽게 나노입자 촉매들을 금속산화물 표면에 형성시키는 새로운 기술이다.
공동 연구진은 저온 엑솔루션 기술을 기반으로 합성된 재료를 활용해 악취의 근원이 되는 황화수소 기체만 선택적으로 감지할 수 있으면서 기존 가스 센서보다 훨씬 안정성이 향상된 가스 센서를 개발하는 데 성공했다.
연구팀이 개발한 저온 엑솔루션 기술은 우리 생활에서 쉽게 접할 수 있는 구취 진단기에 응용이 가능할 뿐만 아니라 산화 촉매, *개질 반응 등 다양한 나노입자 촉매가 활용되는 물리화학 촉매 개발에 쉽게 활용할 수 있다.
☞ 개질(Reforming): 열이나 촉매의 작용으로 탄화수소의 구조를 변화시켜 가술린의 품질을 높이는 조작을 말한다.
이번 연구를 주도한 김일두 교수는 "새로 개발한 저온 엑솔루션 공정은 고성능·고 안정성 나노촉매 합성을 위한 핵심적 기술로 자리를 잡을 것ˮ이라면서 "연구에서 발견한 구동력과 응용 방법을 활용하면, 다양한 분야에 폭넓게 활용될 것으로 기대된다ˮ 고 말했다.
이번 연구는 KAIST 김일두·정우철 교수와 POSTECH 한정우 교수, GIST 김봉중 교수 외에 KAIST 신소재공학과 장지수 박사와 김준규 박사과정 학생이 제1 저자로 참여했다. 연구 결과는 재료 분야의 권위 학술지인 '어드밴스드 머터리얼즈(Advanced Materials)' 10월 온라인판에 실렸고 연구의 우수성을 인정받아 같은 저널 11월호 속표지 논문으로 선정됐다. 또한, 관련 기술은 국내·외에 특허 출원을 신청할 예정이다.
2020.11.24
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